生物质前沿

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ACS Appl. Mater. Interfaces | 基于混合热策略的具有可调机械性能的纤维素纳米晶凝胶

纤维素是地球上最丰富的生物聚合物,它可以来源于木材、细菌或其他植物。在自然界中,纤维素链(由重复的D-葡萄糖单元组成)组织成含有无定形和晶体成分的微原纤维。酸水解的非晶态区域产生晶体纳米颗粒(约100-500纳米长),称为纤维素纳米晶体(CNCs)。考虑到CNCs的生物相容性和生物降解性,基于CNCs的凝胶已被用于药物输送、伤口敷料和组织工程。为了适应各种应用,具有通用机械性能的凝胶得到越来越多的关注。在高温高压下处理CNCs水悬浮液(即水热处理)时,由于纳米颗粒的脱硫而得到凝胶材料;这降低了CNCs的表面电荷及它们的胶体稳定性,导致聚集。另一方面,当低温处理(即冻融循环)形成冰晶时,CNCs在物理上被限制在晶间晶界,导致CNCs的凝胶化。因此,水热处理和冻融循环两种方法均可从胶体悬浮液中大规模制备CNC水凝胶。为了使CNC水凝胶和气凝胶材料的力学性能多样化,来自哥伦比亚大学的Mark
2023年3月1日
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Biomacromolecules | 纳米工程:纤维素纳米晶体的再分散性

由于氢键诱导的不可逆聚集,提高干燥胶体颗粒的再分散性以在复水化后产生稳定的分散性是纳米纤维素可持续加工中的一个长期挑战。对纳米纤维素进行编程,使其在复水后能够产生胶体排斥,可以对这一问题进行解决,并有助于联合国的城市发展和可持续生活以及从摇篮到摇篮加工的可持续发展目标。基于此,美国宾夕法尼亚州帕克大学的Breanna
2023年2月1日
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Carbohydrate Polymers | 纤维素纳米晶体与纤维素纳米球:细胞毒性和巨噬细胞极化潜力的比较研究

给定的组织工程方法的成功在很大程度上受到宿主免疫系统的影响。M1(经典激活)和M2(交替激活)是两种广泛报道的巨噬细胞表型,它们的极化受到植入生物材料的物理化学和地形特性的深刻影响。纳米纤维素具有独特的物理化学性质(如表面积和纵横比),并对免疫细胞产生不同的影响。了解生物材料介导的巨噬细胞极化过程将有助于组织工程材料的设计和开发。然而,尽管纳米纤维素的形状和大小显着影响巨噬细胞极化,但形状调节的纳米纤维素对该过程的影响尚未见报道。监测这种高纵横比纳米材料的结晶度、表面形貌和反应性对于高效组织工程至关重要。基于此,韩国江原国立大学森林科学研究所生物系统工程系Ki-Taek
2023年1月7日
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12月苏州 | 生物基与降解材料2022年度大会

在全球双碳目标与塑料污染治理的双重政策加持下,生物基材料与生物降解材料呈现出良好的市场前景,成为当前新材料领域投资和关注的热点。为加强生物降解塑料产业上下游协同发展,促进行业健康有序发展,2022年12月14-16日,生物降解材料研究院、TK生物基材料主办,中科国生、微构工场、丰原生物协办的《生物基与降解材料2022年度大会暨颁奖典礼》将在苏州举办,现诚邀行业专家、企业代表出席!会议时间2022年12月14-16日会议地点苏州合景万怡酒店(五星级,苏州市吴中区金枫路264号)会议规模500人主办单位生物降解材料研究院TK生物基材料协办单位中科国生(杭州)科技有限公司北京微构工场生物技术有限公司安徽丰原生物技术股份有限公司支持单位中国合成树脂协会生物降解树脂分会中国生产力促进中心协会绿色医疗专委会广东省塑料工业协会降解塑料专委会生物质前沿包装地带参会人群合成厂家、制品企业、改性企业、设备厂商、检测机构、助剂/填料/色母粒、科研院所、高等院校、投资机构、政府机关、工程设计院、技术专利商等会议日程时间事项12月14日
2022年10月15日
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Chem. Mater. | 表面化学和抗衡离子对羧基化纤维素纳米晶热行为的影响

form.随后,作者研究了具有两种不同抗衡离子(H+、Na+)的CNC(即酸型或钠型CNC)的热行为,并证明了抗衡离子和表面电荷基团对热行为的巨大影响(Fig.
2022年10月5日
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ACS Appl. Mater. Interfaces:用于可持续碳基电子产品的离子结合、可降解纳米纤维素晶体基板

图文摘要可持续的电子产品由于将设备技术和谐地融入生态环境而获得了极大的关注,这在很大程度上依赖于设备组件的可回收或可降解能力。目前,只有10~20%的电子垃圾得到有效回收,无法避免有害化学物质和有毒金属向环境的积累。纤维素基功能材料在可持续电子产品领域得到广泛研究,这主要得益于纤维素丰富的储量以及易加工、机械强度高和可生物降解等特性。例如,纤维素纸或纳米纤维素已被用作高功率变压器的介电层。然而,由于材料选择的限制,纸基材和纳米纤维素介质在用于完全可回收电子产品时只显示出中等的电学性能。基于此,来自韩国科学技术大学的Yongho
2022年10月3日
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广东工业大学邱学青、张文礼团队Nano Energy | 木质素衍生炭材料用作锌离子电容器正极:离子空间限域和表面化学特性

Å时,嵌入过程不会明显阻碍Zn2+离子的储存。总结与展望我们开发了一种超分子诱导的直接热解碳化策略,将木质素磺酸盐转化为高杂原子掺杂的多孔炭材料。通过这种策略,我们获得了具有高杂原子(14.9
2022年9月30日
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Applied Catalysis B | 构建电子传输通道和氧吸附位点促进5-羟甲基糠醛选择性氧化制备呋喃二甲醛

背景介绍随着“双碳”目标的有序推进,作为“零碳能源”的生物质资源将会发挥重要作用。国内外的研究工作已经初步证明了生物质炼制替代石油炼制的前景,并确立了较为明确的目标产物和转化路径。其中,以5-羟甲基糠醛(HMF)为原料制备2,5-呋喃二甲醛(DFF)是实现生物质高值利用的重要途径之一。作为一种多功能的单体,DFF在农药、医药和材料合成等领域具有广阔的应用前景。当前,HMF催化氧化制取DFF的技术策略主要包括热催化技术和光催化技术。热催化技术需要苛刻的反应条件(如高温、高压),阻碍了实际应用。与热催化技术相比,光催化技术具有能耗低、操作简单的优点。在诸多光催化剂中,类石墨相氮化碳(g-C3N4)作为代表性的半导体材料被广泛研究用于HMF氧化制取DFF过程。本研究提出了一种可控的合成方法来构建具高效电子传输通道和氧吸附位点的CN-WO3@MnO2复合光催化剂。CN-WO3@MnO2展现出优异的催化氧化能力,DFF产率为61.8%,DFF选择性为79.6%。通过在过渡金属氧化物和半导体材料之间构建高速电子传输通道,促进光生电子与分子氧的有效结合,实现了含氧活性物种的定向调控,提升了HMF氧化为DFF的效率,为进一步构建高活性、高选择性光催化材料提供了新的见解。图文解读本研究采用双氰胺和偏钨酸铵作为原料,经高温煅烧实现CN-WO3异质结构的原位构建(图1)。CN-WO3催化剂具有较强的光催化活性,但氧化过程的选择性偏低。因此,进一步引入过渡金属氧化物MnO2构建CN-WO3@MnO2催化剂,在过渡金属氧化物和半导体材料之间构建高速电子传输通道,促进光生电子与分子氧的有效结合。为从理论角度探究MnO2对于催化剂表面的氧空位和吸附氧的影响,采用DFT分别构建CN-WO3和CN-WO3@MnO2催化剂的氧空穴生成能模型,结果表明MnO2的引入可以有效调控氧分子的化学吸附行为,促进催化过程中活性氧物种的产生。图1.
2022年9月29日
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ACS Catalysis | 20 ℃ 有氧氧化 5-羟甲基糠醛为 2,5-呋喃二甲酸

DFT计算不同底物在各金属表面的吸附能以上结果表明,物种的吸附在催化过程中发挥关键作用。吸附强度反映了催化剂活性位点与吸附物质的相互作用。研究者使用密度泛函理论
2022年9月28日
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中国石油大学(北京)李叶青&中国农科院潘君廷团队J. Clean. Prod. | 生物炭电化学特性促进厌氧消化产甲烷作用

通讯作者简介:李叶青,工学博士、副教授、博士生导师、校青年拔尖人才,中国石油大学(北京)新能源与材料学院新能源系主任,生物燃气高值利用北京市重点实验室副主任。Biochar、Carbon
2022年9月28日
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ACS Sustain Chem Eng | 电活性核壳壳聚糖包覆镧氧化铁作为酪胺含量测定的食品新鲜度指示剂

背景介绍食品安全继续成为影响发达国家和发展中国家数十亿人的日益严重的问题。有人提到,受污染食品引起的疾病正在造成广泛的健康问题,因此食品安全被认为是导致经济产量下降的关键因素。“吃得健康,活得健康”被认为是长寿的基本前提。在各种食品危害中,生物胺被认为是决定奶酪、葡萄酒、海鲜、肉制品和其他富含蛋白质的工业食品的质量和新鲜度的决定性指标。生物胺是由酶活性或细菌对发酵食品中氨基酸的脱羧作用产生的。这些是低分子量生物分子,具有基本的有机官能团,即胺基。食品中存在的另一种主要成分亚硝酸盐,这些生物胺会产生N
2022年9月27日
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Biochar | 生物炭施用方式和施用量对东北黑土质量和玉米产量的影响

kg-1)土壤质量、作物产量和农艺性状的影响。HO和HE处理的生物炭施用量分别为0(对照)、10(1)、20(2)和40(3)t
2022年9月25日
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华中科技大学陈汉平教授团队Chem. Eng. J. | 一锅法合成Cu-BTC修饰生物炭用于中高温VOCs吸附

2微米,花瓣更清晰(图1f)。当生物炭量继续增加后,CuBC3中花椰菜状的Cu-BTC的直径减小到约0.5微米(图1h)。它们的花瓣堆叠得更加杂乱,轮廓也逐渐不再是规则的球形。图2
2022年9月23日
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Biochar | Yong Sik Ok:使用原始和改性生物炭去除水和土壤中的砷

Ok高丽大学主要从事土壤环境修复、新型污染物地球化学行为、新型污染物的生物可利用性、生物质能和生物炭应用等研究。在Nature、Science等发表论文900余篇,97篇入选Web
2022年9月23日
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ACS Sustainable Chem. Eng. | 用于绝缘应用的纤维素-壳聚糖可生物降解材料

背景介绍泡沫、海绵、气凝胶等轻质多孔材料因其密度低、孔隙率高、比表面积大而被广泛应用于不同的领域。特别地,聚氨酯泡沫塑料和膨胀聚苯乙烯(EPS),由于其优异的力学性能、轻质和低导热系数,在全球聚合物泡沫塑料生产中占有重要份额,被广泛应用于包装、建筑、隔热、医药和家用设备。然而,这些材料是不可生物降解和不可再生的,会造成土地和水污染以及全球变暖。从这个意义上说,纤维素是地球上最丰富的可再生聚合物,是发展环境友好型材料的一个有前景的替代品。已有文献报道了关于纳米纤维素基泡沫和气凝胶的研究。然而,纤维素纳米纤维的生产需要较高的能源消耗,并且在包装材料中应用纤维素材料时需要面对水分的高敏感性、低水阻、以及微生物的高感染性等挑战。甲壳素是仅次于纤维素的第二大天然高分子,壳聚糖是其最重要的衍生物,这种多糖是由甲壳素部分去乙酰化得到。由于其抗菌性能、无毒、生物降解性和生物相容性,壳聚糖已经被用于纸、纸板和食品托盘的涂料,以改善不同材料的疏水性和机械强度。因此,在泡沫配方中添加壳聚糖有望降低纤维素泡沫的水敏感性和改善其机械性能。基于此,来自阿根廷科尔多瓦大学的Raquel
2022年9月22日
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Chemosphere | 农业废弃物生物质的价值体现:成为一流的修复污染土壤的吸附剂生物炭

背景介绍据报道,亚洲每年产生约3.5亿吨农业废弃物,除一部分作绿肥外,大部分作为垃圾被丢弃,不仅造成环境的严重污染,还导致资源的严重浪费,对人类、动物及环境带来极大的负面影响。而农业废弃物的再利用可以减少温室气体的排放,还可以作为生物能源替代不可再生的化石能源发展绿色燃料产业或者转化生成其他物质等,利用农业废弃物制备的生物炭在降低温室气体排放、土壤养分流失和土壤污染物等方面具有比较好的效果。基于此,越南国立大学Ha
2022年9月14日
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Curr. Opin. Green Sustain. Chem. | 由木质素及相关生物油衍生的环氧树脂及复合材料的研究进展

背景介绍生物质是地球上最丰富的可再生化学品来源,从生物质中生产可再生化学品也近年来越来越吸引研究兴趣的一个关键课题。伴随着化石能源的枯竭以及衍生石化产品对环境影响的扩大,促使着人们加大对这一领域的探索。现代综合生物炼制方法更经济可行的主要重点之一是利用生物聚合物(如壳聚糖、纤维素、木质素等)和生物基化合物(如琥珀酸和乳酸、呋喃、酚醛等)生产可再生聚合物和复合材料,与传统的石油基材料相比,它们至少具有类似的性能,甚至可以开发出新的性能。环氧聚合物是热固性材料,具有非常好的机械、粘合、介电和耐化学性能,以及热稳定性和易于加工的特点。在汽车、航空、建筑、电子等各种工业领域中被广泛用作粘合剂、涂料和结构件。环氧聚合物虽然用途广泛,但由于最常见的环氧树脂预聚体双酚A二缩水甘油醚(DGEBA)具有密集的交联网络,通常用脂肪族或芳香族二胺或多胺进行固化,导致环氧聚合物难以回收。另一方面,需要使用有毒和致癌的双酚A(BPA)也是它一个严重缺陷。为此,投资于利用可再生芳香族生物聚合物或生物基单体(如木质素及其衍生酚醛)生产下一代环氧热固性树脂,对可持续发展和循环(生物)经济至关重要。木质素是一种高度交联的天然芳香族/酚类生物聚合物,由对香豆醇(H)、针叶醇(G)和辛醇(S)三种苯基丙烷单体聚合而成,这些单体通过碳碳键和碳氧(醚)键随机结合,形成三维无定形聚合物。木质素的最终结构包含各种功能位点,其中最显著的是酚和脂肪族OH基团、羧酸和甲氧基,使木质素表现为半极性材料。木质素以硫酸盐木质素和木质素磺酸盐的形式广泛存在,它们是纸浆和造纸工业的副产品,但是目前尚未得到充分利用。在现代生物炼制中,木质素可以通过生物质有机溶剂分馏过程直接进行分离,或者在第二代生物乙醇生产过程中作为侧流回收,作为酶解木质素。基于此,来自希腊交叉学科创新中心(CIRI-AUTH)的研究人员总结了近年来由木质素及相关生物油衍生的环氧树脂及复合材料的研究进展。图文解读木质素已经成功地应用于各种热固性材料和热塑性塑料中,而对环氧树脂的应用也只是在最近几年才被发现。通常,环氧树脂与各种固化剂如胺、酸酐、醇等交联,如图1a所示。木质素由于其酚醛性质和高功能性,可作为环氧树脂的活性填料,取代常用的石化固化剂。由于木质素表面具有羟基(和羧基)等活性基团,木质素可以与树脂的环氧环反应,促进开环聚合,如图1b所示。虽然已知酚羟基对环氧环开口的反应性更高,与脂肪族羟基相比,后者仍应考虑到整体木质素的反应性。在这种情况下,木质素,如硫酸盐木质素,含有较多的羟基,更重要的是酚类羟基是最理想的环氧树脂交联剂。Nonaka等人研究了硫酸盐木质素的碱性溶液与聚乙二醇二缩水甘油醚的相互作用,并观察了环氧化合物与羟基或氨基之间反应生成的结构。Kong等将玉米秸秆酶解木质素与双酚a环氧树脂(WRS618)和TY-200共混,作为聚酰胺固化剂,研究固化温度对制备的木质素/环氧树脂胶粘剂性能的影响。他们报告说,在高温(100℃)下,木质素中的羧基和羟基等基团可以与环氧树脂反应,从而导致聚合物的交联密度和Tg的增加。据报道,在含有25
2022年9月9日
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郑州大学生物质炼制课题组李攀副教授Energy: 改性生物炭和炭基复合催化剂作用下微波催化热解联产芳香烃和生物合成气

wt.%)。Zn促进了生物油中芳烃的选择性,Zr分别可以有效提高合成气收率和提质生物油。制备了Zr改性炭基复合催化剂,获得了最高的合成气收率(91.54
2022年9月6日
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Chemical Engineering Journal:具有低熔点聚酰胺的高浓度木质素生物复合材料

背景介绍由于资源枯竭及全球变暖等环境问题,人们正在努力寻求绿色、可持续和环保的产品来替代石油基聚合物。作为最有前途的植物油之一,蓖麻油已被广泛开发用于可持续生物基聚合物,包括聚氨酯、聚酯和聚酰胺。PA11、PA410和PA1010是源自蓖麻油基单体的代表性生物基聚酰胺。这些生物基长链脂肪族聚酰胺不仅具有传统聚酰胺的优异性能,而且具有相对较低的熔点,可以通过掺入生物基填料(包括纤维素、淀粉、锯末和木质素)进一步改善对环境的影响。木质素因其可持续性、生物可降解性、刚性和足够的热稳定性以及抗菌和抗氧化活性而被广泛用作生产生物聚合物复合材料的增强材料,并且使用木质素作填料可以降低材料成本。然而,由于聚酰胺的疏水性和木质素的亲水性,组分之间的相容性将会是一个挑战。基于此,阿尔托大学Jukka
2022年9月6日
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Biochar | 首都师范大学张玉虎团队系统阐述了生物炭基催化剂的制备、应用及环境风险的研究进展

近日,首都师范大学资源环境与旅游学院张玉虎教授团队在环境科学与生态学领域国际知名期刊Biochar上发表了题为“Advances
2022年9月5日
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Carbon | 电纺含磷木质素纤维制备的高多孔导电功能碳纤维

背景介绍木质素是细胞壁的主要成分之一,也是地球上最丰富的生物聚合物之一。它在制浆和造纸工业中通过不同的工艺大量获得,硫酸盐制浆是最常用的工艺。尽管被认为是生产精细化学品和材料的潜在原料,但大部分生产的木质素被用作制浆造纸工业的燃料,以回收能源和化学反应物,只有2%的生产木质素被商业化。然而,像Organsolv
2022年9月2日
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康奈尔大学Lambert教授等JACS:2,3-二氢呋喃室温合成生物基可降解热塑性材料

背景介绍塑料作为人们日常生活中不可缺失的材料,其主要来源于石油化工原料,这就带来了严峻的环境问题和不可再生资源过度消耗的问题,为了减少塑料工业的碳足迹和石油消耗量,人们寄希望于从可再生的生物质原料中生产可持续的塑料产品。当前基于生物可再生塑料的研究集中于从木质素中提出原料进行聚合物合成,生物醇作为生物质重要的组成部分,在用于聚合物合成方面同样引起了广泛关注。基于此,康奈尔大学Tristan
2022年9月2日
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ACS Sustainable Chem. Eng. | 木质素基水溶性聚合物用于制备可生物降解的絮凝剂

背景介绍随着环境中化学合成聚合物的积累,淡水资源面临严峻的塑料污染的风险。水溶性聚合物(WSP)常用作澄清废水的絮凝剂,目前絮凝剂主要由改性的聚丙烯酰胺(PAM)组成,它是不可生物降解的,其单体丙烯酰胺具有毒性和致癌性。因此,需要开发对环境无害的新型材料来替代当前材料。木质纤维素生物质具有生态友好性(如生物降解性),它作为开发“绿色”材料的原材料引起了科学界的广泛关注。从木质素中开发增值材料可以同时提高生物精炼厂的经济可行性并且减少环境中不可降解聚合物的积累。基于此,特拉华大学James
2022年9月1日
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专家阵容强大!10月苏州:生物基材料技术与应用论坛

在当前碳达峰、碳中和的大背景下,以生物基替代化石基产品,并转向低碳经济将成为全球解决环境问题的长期战略。未来,人类有望通过生物质加工来满足人类社会所需要的材料和化工原料产品,减少使用石油和煤炭,为治理白色污染和实现可持续发展贡献力量。据OECD预测,未来十年至少有20%的石化产品、约8000亿美元的石化产品可由生物基产品替代,目前替代率不到5%,缺口近6000亿美元。生物基化学品及材料代表着千亿规模新蓝海。2022年10月20-21日,由生物降解材料研究院、TK生物基材料联合主办的《生物基材料技术与应用论坛》将在苏州隆重举行,论坛将布局生物基材料全产业链,诚邀权威机构专家和行业龙头企业,共同交流和学习,推动我国生物基产业的健康和快速发展。会议时间2022年10月20-21日会议地点苏州合景万怡酒店(五星级,苏州市吴中区金枫路264号)主办单位生物降解材料研究院TK生物基材料协办单位征集中支持单位中国生产力促进中心协会绿色医疗专委会广东省塑料工业协会降解塑料专委会会议日程日期时间事项10.2012:00-20:00会议报到15:00-18:00项目对接会10.218:30-18:00全天论坛+同期展会19:00-20:30欢迎晚宴10月21日演讲嘉宾邀请:嘉宾主题【主论坛】主持人:叶新建,安徽恒鑫环保新材料有限公司董事、首席技术官蒋士成,中国工程院院士双碳战略下生物基纤维材料的发展策略余木火,东华大学教授聚乳酸等生物质可降解纤维材料发展现状和思考孙东平,南京理工大学教授细菌纤维素微生物调控合成、杂化及其应用姜岷,南京工业大学教授利用人工双菌共培养体系生物法制备丁二酸陈国强,清华大学教授PHA
2022年9月1日
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Mater. Today Sustain. | 木质纤维素生物质热解的可持续碳材料

第一作者和单位:于士杰,清华大学通讯作者和单位:张衍国、周会,清华大学原文链接:https://doi.org/10.1016/j.mtsust.2022.100209关键词:生物材料,
2022年8月31日
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Bioresource Technol. | 在氧化锆负载铁催化剂存在下高选择性加氢热解木质素废弃物制备苯、甲苯和二甲苯

背景介绍近年来,人们一致努力减少现代消费品对化石燃料行业的依赖,并需要大幅减少化石燃料的使用。石油工业的主要产品之一是化学原料,就产量而言,约占全球石油工业的10%,但由于石化产品价格上涨,其成本显著提高。特别是用于制造普通塑料,如聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)、聚氨酯(PUL)和尼龙(NY)的BTX等化学品。因此,人们对用生物原料替代化石原料越来越感兴趣。木质素具有提供可再生芳香族化合物的良好潜力,可作为未来化工制造业的原料。芳烃生产可能是启动大规模木质纤维素热解的一种经济方式,以减少对石油衍生化学品的依赖,并帮助促进可再生生物质作为全球经济中的主要产业。近年来的研究表明,在快速升温的氢气气氛下加氢热解(HyPy)是一种很有前景的将生物质转化为液体燃料的技术,因为H2的加入提高了生物油的H/C比,降低了O/C比,促进涉及C-C耦合、加氢裂化、烷基化、脱羧、脱羰、加氢、HDO和重组等加氢处理反应。Hy-Py/HDO(加氢脱氧)是生物油脱氧热解最有效的途径,双功能氧化锆负载的金属催化剂如FeZrO2可以在温和的加氢热解条件下将木质素转化为有价值的芳烃。然而,BTX的选择性是一个未解决的挑战。基于此,英国赫瑞瓦特大学的Aimaro
2022年8月30日
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哈尔滨工业大学能源科学与工程学院碳中和能源技术研究所Energy&Fuels封面:功能生物炭协同增效液相氨法CO2捕集综述

作者:张宇,王士彰,冯冬冬,高建民,董林翰,赵义军,孙绍增,黄玉东,秦裕琨;通讯作者:冯冬冬杂志:Energy&Fuels(Q2,IF=3.605)原文链接:https://doi.org/10.1021/acs.energyfuels.1c04372全文速览综述回顾现有的燃烧后CO2捕集技术,重点总结了碳基吸附材料(生物炭)的CO2吸附功效、生物炭材料的固碳减排特性、功能化生物炭改性及对液相CO2捕集的增效性。基于液相氨法CO2捕集技术。提出了“生物炭功能化交联协同新型氨法CO2捕集技术”的概念,拓宽生物炭多层次利用的思路,显著提高了液相(氨)CO2捕集效率,充分利用生物质废弃物的同时为高效CO2捕集技术提供了新思路新方法。图文解读1.背景介绍CCUS包含CO2从捕集到利用到最终储存的整个过程,在减少碳排放、平衡CO2浓度和实现经济效益方面发挥着重要作用。捕集方法主要包括物理吸附(固相)和化学吸收(液相)等,在实现CO2捕集的同时,可以通过超临界CO2提高锅炉效率。在“利用”方面,CO2可能被转化为CO/CH4/CH3OH作为燃料使用。硅酸盐/稻壳中的SiO2,含量超过20%可通过氨化法获得,实现高质量利用。此外,捕获的CO2可以通过管道、船舶、铁路或卡车进行压缩和运输,用于各种应用场景(如制备碳基缓释肥料,实现土壤封存)。CCUS技术对于CO2的捕集和综合利用具有非常重要的意义,具体模式如图1所示。图1.
2022年8月26日
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广东工业大学Adv Funct Mater | 调节NixCo3-xO4催化剂中B酸和L酸实现木质素高效催化转化

全文速览合理设计和构建具有可调节活性位点的催化剂,使木质素选择性裂解生成芳香单体仍然是一个挑战。本文报告了一种通过调整Ni和Co的非化学计量比来调节NixCo3-xO4中四面体中心(Lewis酸中心)和八面体中心(Brønsted酸中心)活性位点的新策略。实验结果表明,当x=0.2时,Ni和Co的比例对木质素催化裂化的最佳酸性活性是最优的。Ni0.2Co2.8O4催化剂对木质素裂解的催化转化率高达81%,对芳香族单体的选择性裂解率高达90.30
2022年8月25日
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Green Chemistry:木质素衍生邻苯二酚一锅法制备吩嗪

全文速览文章作者通过一锅法将木质素衍生物邻苯二酚转化为吩嗪(一种N-杂环三芳环化合物),目前吩嗪合成方法复杂,通常是以石油衍生物作为合成原料。该反应中邻苯二酚作为唯一碳源,氨水为反应溶剂和氮源。在不添加任何溶剂的情况下,经过一锅两步反应,在Pd/C催化剂上得到高纯度吩嗪晶体(>97%),收率为67%。当第一步以环己烷为助溶剂时,可获得较高的收率(81%)和纯度(>
2022年8月24日
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JHM | 湖南农业大学MEE团队在功能化生物炭去除残留农药方面取得新进展

第一作者:高文彬,硕士,湖南农业大学,1696346481@qq.com通讯作者:周南,教授,湖南农业大学,zhounan@hunau.edu.cn论文DOI:https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2022.129741图形摘要成果简介近日,湖南农业大学MEE团队在综合领域高水平刊物Journal
2022年8月23日
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Angew. Chem. | 兼具氧化还原活性的晶态配位催化剂用于混合电解甲醇氧化和CO2还原

CO2电还原(CO2RR)是一种将CO2转化为高价值能源产品的绿色技术路径,但在传统的电催化CO2还原电解槽中,动力学缓慢的阳极析氧反应(OER)不仅自身产物的经济价值低,还会消耗大量能量(约占总输入能量的90%),并在很大程度上限制阴极CO2RR的产物转化。混合电催化CO2还原反应(HCER)在解决上述问题方面具有很大的应用前景。HCER是将传统CO2还原电解槽阳极的OER替换为热力学上更有利的阳极有机氧化反应(如甲醇氧化反应,MOR)去与CO2RR耦合,该策略在提高氧化还原产品的总价值和整体能源利用效率方面表现出明显的优势。目前,在大多数HCER的催化体系中,阳极和阴极反应分别需要设计两种不同的催化剂来完成。从实际应用角度来看,这增加了催化成本和电解装置的复杂度。此外,已报道的催化剂的界面信息复杂,这使得催化剂的结构和性能间的关系很难被清楚地理解。因此,设计和构筑能同时完成阴阳极反应且具有清晰结构的多功能催化剂具有重要意义。理论上,为了实现一种催化剂既能用于阳极MOR又能实现阴极CO2RR,一个很好的策略就是将MOR和CO2RR活性位点引入到一个催化剂中,并且,在电场的作用下,电子可以从氧化活性中心向还原活性中心转移,导致氧化活性中心的价态更高(氧化能力更强)而还原活性中心的价态更低(还原能力更强),从而提升催化剂的整体性能。近日,华南师范大学的兰亚乾教授,刘江教授团队构建了一种兼具氧化还原活性的晶态配位催化剂体系(包括带有氧化活性位点的Ni8-TET,带有还原活性位点的Ni-TPP以及带有氧化还原活性位点的PCN-601)用于甲醇氧化与CO2还原耦合的混合电解。图1.
2022年8月22日
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J. Hazard. Mater. | 用于Cr(VI)去除的铁改性生物炭双层渗透性反应墙

10.1016/j.jhazmat.2022.129636图文摘要成果简介近日,中国地质大学(武汉)刘鹏团队在环境领域著名期刊Journal
2022年8月22日
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天津大学纪娜团队与浙江大学王树荣合作GC:木质素胺化合成环己胺工艺的集成设计-催化剂纳米结构工程和催化条件性策略综述

全文速览近年来,生物质催化增值化正逐步走向大有可为的时代。将氮元素整合到生物质催化体系中,为生物质原料的增值转化提供了更多可能性。以木质素为原料,经由催化胺化制备环己胺及其衍生物是传统化石燃料路线的有力替代者。然而,由于木质素模型化合物结构特征,实现一锅催化胺化极具挑战性。在普遍接受的胺化路径中,环己酮和环己醇是重要的中间体。在此基础上,本文讨论了选择性加氢过程以及环己酮和环己醇的胺化过程中催化剂的结构偏好,以指导木质素一锅胺化催化剂的设计。此外,对催化胺化体系中关键的催化条件也进行深入分析。最后,根据木质素胺化的发展现状,提出了木质素增值面临的挑战,并进行了展望。背景介绍二氧化碳中的碳通过光合作用被地球上的植物固定,每年产生约1700亿吨木质纤维素。如果能将自然界丰富的可再生生物质资源高效转化为所需产品,可缓解对化石燃料的依赖和日益突出的环境问题。木质素是木质纤维素的主要成分之一,其重量占15-30%,能量占40%。木质素是一种复杂的天然聚合物,由多种C-O和C-C键连接。大量的研究主要集中在选择性地裂解木质素的高强度、高稳定性的C-O键或C-C键,将木质素转化为一系列以C、H、O为主要成分的高附加值化学品、材料和运输燃料,这限制了木质素的多样化发展。最近,可再生生物质可持续生产含氮化学品的报道不断出现,有力地推动了可再生木质素合成含氮化学品的发展。将氮元素整合到木质素的增值体系中,合成高附加值的含氮化学品,不仅增加了产品的多样性,而且提高了经济竞争力。环己胺(CHA)及其衍生物,作为脂肪胺,是合成人工甜味剂、除草剂、麻醉剂、缓蚀剂、橡胶硫化添加剂、染料、增塑剂和杀虫剂的重要中间体。传统上CHA的合成路线仍依赖于化石燃料,且需要通过多个步骤引入特定的官能团来生成重要的化学原料,如Fig.1A所示。传统合成CHA的路线消耗大量试剂和易产生废盐,这无疑增加了能源需求和经济成本。而可再生木质素,可以通过解聚直接得到模型化合物。与传统路线相比,避免了引入羟基官能团的多步骤过程,然后将模型化合物直接胺化,如Fig.1B所示。绿色木质素基合成路线不仅合成步骤少,而且原子经济和催化胺化效率高,显著提高了成本竞争力,降低了能源消耗。值得注意的是,CHA具有很高的经济价值(3.35$/kg),也是从木质素中获得的净利润最高的化学品(0.71$/kg
2022年8月20日
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吕学斌组ChemSusChem封面:合金催化体系驱动的5-羟甲基糠醛高效电催化氧化转化2,5-呋喃二甲酸

近年来,生物质基平台分子5-羟甲基糠醛到2,5-呋喃二甲酸的电催化氧化技术正逐渐成为生物质催化转化研究领域的热点方向之一。虽然电催化氧化被认为是一种用以替代传统催化手段的更加高效绿色的新颖生物质精炼技术之一,但就目前研究而言,该领域仍然面临着来自电催化剂理性设计、过程精确调控和条件系统性优化等方面的巨大挑战。在广泛应用于电催化氧化的催化材料中,合金以其相对于单一金属催化剂的可调制电子和几何结构而逐渐引起了研究者的密切关注。然而,尽管合金材料已被广泛应用于生物质衍生5-羟甲基糠醛的电催化氧化研究中,但合金材料内在组分之间的相互作用及其对电催化性能的促进机制目前尚未得到明确阐释。日前,吕学斌课题组及其联合研究团队发表前瞻性综述文章,对近年来合金驱动电催化氧化5-羟甲基糠醛生成2,5-呋喃二甲酸的最新研究进展进行了总结。文章详细阐述了该氧化过程的基本途径和反应机理,探讨了外部条件因素对电催化氧化性能的影响。值得注意,该文章归纳了典型合金电催化剂纳米结构的调控路径,重点讨论了面向该电催化氧化体系性能提升的电子结构调制方法(如电子转移、d带中心调节等)和几何结构设计策略(如二维层状结构、金属有机骨架、纳米线、核壳结构等)。此外,文章分别围绕合金电催化剂理性设计、合金电催化氧化机理认知深化、5-羟甲基糠醛电催化氧化策略改善等方面提出了可行建议。文章提出的观点有望进一步促进合金驱动的高效电催化氧化5-羟甲基糠醛转化2,5-呋喃二甲酸体系的研究创新,并可能对推动发展更高效、可持续的生物质精炼体系有所助力。上述研究成果以封面形式(Cover
2022年8月19日
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Green Chemistry:电化学法镍催化还原裂解木质素模型化合物中的C-O键

1背景简介木质素是最丰富的天然酚型聚合物,具有生产可再生芳烃和生物燃料的巨大潜力。高效裂解C-O键是木质素解聚和增值的主要挑战之一。由于木质素的复杂性,在木质素增值研究中通常使用更简单的模型化合物。目前β-O-4模型化合物已被广泛研究,α-O-4模型化合物如苄基苯基醚(BPE)的裂解未得到充分探索。木质素模型化合物中C-O裂解通过催化氢解进行,但是传统方法通常需要贵金属催化剂和高温高压的苛刻条件。电化学加氢/氢解(ECH)将电化学和催化方法相结合,为木质素增值开辟了一条更环保的途径。ECH在室温和环境压力下利用电压克服活化能障碍,该法原位产生还原所需的氢气,另外可以通过控制工作电位来定向裂解和形成特定的键。
2022年8月19日
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吕学斌组Small封面:超细Ru团簇壳嵌入式中空碳球纳米反应器促进生物质糠醛级联加氢转化2-甲基呋喃

分子催化行为的有效控制很大程度上取决于对催化材料特定微环境的定向调制。近年来,金属担载型中空纳米反应器以其可调节的微环境效应而受到广泛关注,合理地设计具有特定电子和几何结构特征的新颖中空纳米反应器对有效操控分子催化行为至关重要。然而,尽管已有研究已经对中空纳米反应器的定向设计、制备和改性等方面做出了巨大努力,但由于对其微环境效应的机理理解和精确控制尚未成熟,靶向诱导中空纳米反应器驱动的分子催化行为仍被认为是一项艰巨的技术挑战。此外,由于中空纳米反应器的结构性优势日益突显,充分挖掘其在广泛生物质加氢应用中的潜力已逐渐成为当前相关研究的热点之一。近期,吕学斌课题组及其联合研究团队提出了一种金属预螯合辅助组装策略以简便地合成超细Ru团簇壳嵌入式中空碳球纳米反应器(Ru@Shell-HCSs)用于生物质基糠醛高效级联加氢转化2-甲基呋喃。研究证实,Ru@Shell-HCSs独特的通道嵌入式结构能够通过强化的界面电荷转移机制促使超细Ru团簇呈现相对缺电子特性,并在级联反应过程中有效促进中间物糠醇的氢解以促进2-甲基呋喃的生成。同时,研究进一步表明通过延长壳体孔通道可以为反应物分子提供更长的扩散路径,并能够增加中间物在通道中的保留时间从而加速级联进程。研究旨在提出一个经典案例以用于强调精确调控金属担载型中空纳米反应器催化微环境在应对复杂生物质级联转化反应艰巨挑战中的关键作用。目前,上述研究成果以封面形式在线发表于国际期刊Small(IF=
2022年8月18日
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ACS Catalysis封面:开发新型Dawson结构杂多酸实现木质纤维素高效转化

成果展示木质纤维素是最有可能代替石油基精细化学品的可再生生物质资源之一,选择性断裂β-O-4键是实现高效木质纤维素分级解聚的关键。然而非贵金属基非均相催化剂面临着选择性低、反应条件苛刻且催化剂难于回收等缺点。杂多酸具有原子级别的可调控性,是开发针对生物质精炼的高效、可再生、多功能催化剂的理想材料之一。针对以上问题,东北师范大学王晓红教授和中科院长春应化所衣小虎助理研究员,段晓征副研究员(共同通讯作者)及东北师范大学博士研究生李宗航(第一作者)等提出:(1)
2022年8月18日
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ACS Sustainable Chem. Eng. | 丙酮有机溶剂法分离木质纤维素:从实验室到中试规模

背景介绍发展生物炼制工业是缓解石化资源价格波动和断供风险的有效途径之一,也是发展循环经济的主要着力点。然而,生物炼制在工艺经济性、可持续性和产品质量方面的要求很高。预处理工艺能够从生物质中分离出高纯度木质素或其衍生物,可通过最大限度地提高生物质利用率创造更多价值。其中,有机溶剂预处理可将木质纤维素生物质分离成其主要成分,即纤维素、半纤维素和木质素。然而,不同于水预处理,有机溶剂预处理较为复杂,对成本和能源需求相对较高。实验室规模的丙酮有机溶剂分馏已显示出优异的木质素溶解性能。用丙酮有机溶剂分馏工艺取代乙醇有机溶剂分馏工艺,可防止糖和木质素乙基化的发生,并可通过降低能源需求和投资成本提高可持续性。然而,对于工业生产来说,木质素沉淀和溶剂回收等下游工艺往往伴随着大量能源消耗,同时,原料的适应性、糖和木质素得率较低的问题也亟待解决。基于此,荷兰国家应用科学研究院(TNO)Arjan
2022年8月17日
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北京林业大学&北京化工大学Nat Commun:合理高分散Ru催化剂还原催化分馏木质纤维素

背景介绍木质纤维素主要由纤维素(30-50%),半纤维素(20-35%)和木质素(15-30%)组成,具有储量丰富、低碳、可持续性等特点,是一种替代或补充化石资源的理想原料。通过还原催化分馏(RCF)策略将木质纤维素转化为高附加值产品被认为是最可行的途径之一。即木质素催化解聚为酚类单体、二聚体和低聚物,同时纤维素和半纤维素保存于固相中进一步转化。然而,当前该催化体系中通常采用高负载量贵金属催化剂(5-20
2022年8月16日
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釜山国立大学ECM:钌催化剂上通过二氧化碳辅助水解并结合转移氢解直接将木质素转化为高质生物燃料

全文速览生物质燃料转化过程的核心挑战在于制定催化策略以充分利用每种生物质成分,以实现最大的碳效率。由于木质素的难降解结构,其有效转化是一个主要的瓶颈,需要开发新的催化反应体系。本文首次研究了在单反应器中以乙醇为供氢源,采用二氧化碳辅助水解和转移氢水解的混合反应方法对木质素进行有效解聚。超临界二氧化碳诱导的碳酸使水/醇反应介质产生相当大的酸性,促进固体木质素水解解聚为可溶性低聚物。负载型金属催化剂(如Ru/C)的加入进一步将低聚物解聚为单体苯酚,通过使用从醇溶剂中原位产生的氢进行氢水解。系统地研究了二氧化碳压力、水/醇混合比、醇类型、催化剂加入量和温度等参数,以阐明二氧化碳催化和转移氢解在木质素解聚中的协同作用。总的来说,对于有机溶剂木质素,高生物原油和单体产量分别为~75和~21.4%
2022年8月15日
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Ind. Crops Prod. | 一种木质素到香精香料的绿色合成方法

生物质资源是公认的化石燃料最重要的替代品之一。木质纤维素是地球上储量最为丰富的生物质资源,然而目前的工艺主要集中在结构相对简单的纤维素与半纤维素的利用,木质素虽占其含量的三分之一,却因难解聚、易缩合等原因,极大的限制了木质素的发展和高值化利用。近年来,随着木质素优先降解策略的提出,木质素的选择性降解问题和木质纤维素的全组分利用正逐步得到解决,这也为开发新型的木质素基绿色产品提供了全新的思路。近日,北京林业大学“木质素高值化利用”创新团队提出了一条基于木质素优先解聚体系的木质素高值化利用新工艺:将木质素优先催化解聚后得到的4-丙基愈创木酚类木质素平台化合物催化加氢得到4-丙基环己醇,随后通过酯化反应得到乙酸对丙基环己酯(一种潜在的香精香料)。本工作的最大创新点是通过自制的雷尼镍铜合金催化剂(Raney
2022年8月13日
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Carbohydrate Polymers:盐酸多奈哌齐增强纤维素纳米晶的聚集凝胶结构用于长效药物传递

团队采用物理交联策略,设计了一种由盐酸多奈哌齐(DPZ)和氢氧化钠(NaOH)协同调控的CNC水凝胶。该凝胶系统具有明显提升的粘弹性和流变性能,并且在皮下注射后实现了可持续的药物传递。
2022年8月12日
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Small:碳纳米材料-纤维素纳米晶水分散体的分子相互作用研究

5c,g,h所示。实验结果表明,除了物理相互作用之外,CNC-pCNT/pGnP之间还存在更强的相互作用。反应路径计算表明,svCNT和CNC之间的反应产物具有良好的稳定性。
2022年8月12日
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奥地利格拉茨大学Katalin Barta教授团队ChemSusChem | 木质素衍生物一锅法制备环己胺

环己胺及其衍生物是一种广泛用于精细化学品、药物、聚合物生产的平台化学品,在工业上广泛用于制药、农用化学品、纺织品和硫化加速剂的生产。当前,环己胺及其衍生物的生产主要依赖于石油衍生的硝基苯和苯胺作为原料进行生产,导致了对苯类产品的过度依赖。由此,人们希望开发一种绿色可持续的催化路径,促进环己胺及其衍生物的生产。基于此,奥地利格拉茨大学Katalin
2022年8月11日
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厦门大学生物质燃料与化学品团队JEC:氮掺杂碳负载Co/Fe双金属催化HMF氧化酯化制备呋喃二甲酸二甲酯单体

h,FDMC得率一直维持在91%左右。在间隙反应釜中,通过对反应回收的Co7Fe3-NC进行活化处理后,再生的催化剂也能够保持较高的催化性能。Fig.
2022年8月11日
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Chem Eng J | 连二亚硫酸盐辅助有机溶剂分馏木质纤维素:激发木质素潜力

(f).不同工艺条件对木质纤维素组分分馏的影响通过在不同组分中获得的有机物(OM)的质量平衡进行评估(Fig.
2022年8月11日
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Nature Communications | 仿生多功能木质纤维素纳米框架的可持续环境修复

1背景简介持久性有机污染物(POPs),如单氟烷基物质和多氟烷基物质(PFAS),严重威胁着人类健康和生态系统的可持续性。PFAS不仅可增加人类癌症、出生缺陷和免疫系统受损的发生率,还会对野生动物的健康造成严重损害。目前,PFAS的处理方法通常涉及昂贵、复杂的多步骤流程(包括污染物吸附、解毒和材料降解)。同时现有处理方法成本高、效率低、易产生二次污染。因此,开发经济高效、环境友好的PFAS处理方法至关重要。虽然兼具可持续和低成本的壳聚糖、生物炭和基于农业废弃物的生物基吸附剂已被广泛研究,但由于效率较低、处理时间较长以及去除痕量污染物性能较差,尚未实现工业化应用。基于此,美国德克萨斯A&M大学Susie
2022年8月10日
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ChemSusChem | 借氢策略-利用负载型Cu催化剂从木质素模型化合物向脂肪族叔胺借氢反应

全文速览文章作者使用Cu-ZrO2催化剂,通过借氢法将木质素模型单体化合物3-(3,4-二甲氧基苯基)-1-丙醇和真实木质素衍生单体化合物(3-(4-羟基苯基)-1-丙醇和二氢松柏醇)与二甲胺(DMAn)反应生成叔胺。作者探究了不同的工业金属催化剂,最终选择高醇类化合物转化率和对脂肪胺高选择性的Cu-ZrO2作为催化剂。其中,低压H2是高催化活性和高叔胺选择性的关键,其主要通过阻碍不需要的反应物二甲胺歧化反应和醇酰胺化实现。除了二甲胺外,作者测试了不同的仲胺反应物,叔胺产率为中等至高。最后作者对催化剂循环性进行了测试,据ToF-SIMS,N2O化学吸附,TGA和XPS分析表明,在催化剂循环过程中,胺类产物解吸不完全和表面Cu含量的下降导致催化剂活性的降低,而热还原很容易恢复催化剂的初始活性和选择性,证明催化剂可多次使用。背景介绍叔胺在聚合物工业合成中是不可或缺的分子,因为它们是作表面活性剂的重要组成部分。此外,叔胺在精细化工中应用广泛,例如农业化学品和药物等,据统计,26%的药物和农业化学品中均含有烷基叔胺官能团。在合成叔胺的方法中,还原胺化法(醛/酮→亚胺→胺)最为常用,但羰基化合物主要有醇类制备得到,需要氧化剂和还原剂,因此直接由醇转化为胺(借氢反应HB)受到研究人员的青睐。生物质作为一种重要的可再生资源,对其有效开发利用已被各国看作是替代化石能源制备高附加值燃料与化学品的重要途径。木质素作为木质纤维素生物质中三大主要成分之一,这些木质素衍生方向化合物中含有羟基的侧链,可以作为HB的反应物。目前,关于木质素胺化大部分集中在苯酚的胺化反应,这些单体的侧链胺化研究则少之又少。这些木质素单体衍生物的侧链胺化可以合成抗氧化剂。从木质素单体衍生物出发,利用木质素固有的复杂性,从而绕过石油化工合成中复杂的步骤方法,合成出可持续的生物质基抗氧化剂。Figure
2022年8月10日
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ACS Sustain Chem Eng | MoO3/γ-Al2O3催化剂对木质素热解蒸气加氢脱氧产物分布的影响

MoOx多层膜与载体之间的相互作用减弱。从块体MoO3的H2-TPR图可以看出,样品中存在正交晶型MoO3。拉曼图谱也证实了这一结果。Figure
2022年8月10日
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ACS Sustainable Chem. Eng. | 5-羟甲基糠醛的绿色合成及其作为原料合成高值杂环化合物

摘要:生物质资源绿色高效转化为高附加值化合物一直是研究的热点。本文作者通过以1,4-重氮杂环[2.2.2]辛烷(DABCO)为起始原料,合成了带有Brønsted酸位点的离子液体,与1-乙基-3-甲基咪唑氯([EMIM]Cl)混合为二元离子液体催化剂/溶剂用于催化(葡萄糖、果糖、蔗糖和纤维素)碳水化合物制备5-羟甲基糠醛(HMF)。产品HMF可以很容易地使用液-液萃取进行分离。催化剂可以进行回收重复利用,并通过DFT计算解释了该反应体系内果糖脱水转化为HMF的机理。最后将萃取得到的HMF通过与多种配体反应,合成得到多种含呋喃环的高附加值杂环化合物。1背景简介5-羟甲基糠醛(HMF)是一种重要的平台化合物,可用于精细化工、材料、能源等领域。HMF的2,5位置上的羟基和醛基使得其可作为起始原料合成含有呋喃环的高附加值杂环化合物。因此,实现HMF的高效制备具有重要的价值。目前制备HMF的反应体系有以下几种,一是含水体系,但是由于水的存在,导致反应温度高、转化率低,其次是有机溶剂体系,主要有极性非质子溶剂,如二甲基亚砜等,但是这些溶剂体系存在分离困难等问题,限制了其工业规模生产。基于此,越南国立大学生物技术学院化学工程系Lam
2022年8月9日