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【物化】双电层中局域阳离子调控的可逆单分子开关

利用单个分子构建功能器件有望突破半导体器件微型化发展的瓶颈,也是分子电子学的核心目标。其中实现可控的单分子开关是信息存储、逻辑数据操纵和信号处理等方面的关键步骤。在过去的四十年里,设计单分子开关的常用方法是使用具有刺激-响应的分子骨架,利用光、力学、pH值、化学反应物、磁和电等多种外部刺激在单分子水平上实现电信号的高效切换。然而,这通常需要复杂的有机合成来获得具有刺激响应分子骨架,且大多数外部刺激方法不能应用于全电驱动的电路组件。如何通过分子-金属接触作用影响电子传输,在保持分子主干不变的情况下原位控制分子-电极接触实现可逆分子开关目前仍充满挑战。浙江师范大学周小顺团队首次在羧酸分子结中成功实现了相同分子骨架中局域阳离子控制的可逆单分子开关则很好的克服了这一挑战。通过控制电位改变界面双电层中局域阳离子的分布,发现电极电位远小于零电荷电位(PZC)时,羧基会与金属阳离子发生配位,抑制分子结的形成,阻碍电荷传输,实现电导“OFF”状态;当电位远高于PZC时,羧酸分子会完全去质子化形成-COO-,有助于分子结的形成,实现电子传输(“ON”状态)。并对三种羧酸分子的电导循环测试说明局域阳离子调控的分子开关具有很好的循环稳定性和普适性。本研究为通过栅电极实现可逆单分子开关实际应用开辟了新的途径。图1.
2023年6月21日
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【能源】Chem. Eng. J.:仿生蜂窝结构的多级光热电集成装置实现高效水电联产

能源紧缺和环境威胁是人类面临的首要问题,特别是用水安全和电力危机,然而水和电不仅紧密相连,还会彼此消耗,例如约一半的全球水消耗是用于发电厂,而海水淡化设施的连续运行也需要大量消耗电力。因此,探索一种新型的低能耗、低成本、零碳排、高效能的水电协同技术迫在眉睫。得益于微纳尺度集成设计的进步,推动了水电联产技术的快速发展,在逐步淘汰化石燃料以解决能源困境方面显示出巨大的发展潜力。然而,这种新型的能量转换协同技术仍处于研究初期,需要进一步结合纳米技术探索淡水与电力生产的协同一体化设计,以解决能源高消耗问题。提高太阳能利用率和能源转化效率的一个有效途径是能源多级利用集成装置设计,在实现一级能源转换的同时,进一步将废弃能源(二级低品能源)充分转化为绿色能源(高品能源)。目前已经报道的一些光热电集成装置,实现太阳能光蒸汽净化水的同时,集成了光伏发电、温差发电,盐差发电、水伏发电和摩擦纳米发电等等。然而,上述光热电一体化装置大多侧重于利用蒸发过程中的余热及水输运的能量,而蒸发过程产生的蒸汽能量尚未得到充分开发和利用。因此,如何充分利用蒸汽能量对提高太阳能光热电联产装置的能量利用效率具有重要意义。为了将蒸发过程产生的蒸汽能量进一步充分利用转换,云南大学研究团队设计了一种仿生蜂窝结构的多级太阳能光热电联产装置(MSTE),该装置的蜂窝构型具备横向扩展的应用可能性,其纵向多级部件可自由拆卸组装,其多功能集成实现了太阳能光热电的协同生产。实验表明,通过回收各级蒸汽的潜热,7级
2023年6月18日
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【材料】Adv. Mater.:奥林匹克烯双自由基纳米颗粒诱导肾脏代谢重编程

近年来,单线态双自由基化合物由于其独特的电子构型和物理性质在有机电子、能源材料和自旋电子学领域获得了关注。值得注意的是,单线态双自由基表现出可调控的氧化还原多态性,因而可作为氧化还原活性材料潜在应用于生物医学领域。然而,合成具有良好稳定性、水溶性及生物相容性的单线态双自由基材料目前仍然是巨大的挑战,因此其在生物系统中的安全性和治疗有效性尚未被探索。图1.a)
2023年6月18日
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【能源】界面LiH演化诱导Ge合金负极失效新机制

IVA主族元素(Si、Ge、Sn)被视作替代现有插层类化合物,构筑高能量密度电池的理想材料。特别是锗,其兼具高比容量(1568
2023年6月18日
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【综述】双原子催化剂应用于能源与环境领域中的研究进展

Hensen教授。该工作得到了国家科技部重点研发项目,国家自然科学基金,浙江省自然科学基金等项目的资助。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):Dual
2023年6月18日
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【能源】Angew:利用金属有机框架膜在高盐度水中实现可规模化放大的纳流渗透能发电

相比于风能和太阳能等可再生能源,渗透能的优势在于不受天气变化的影响,可提供更稳定的电力输出。近年来,纳流膜在渗透能转换方面展现了巨大的潜力,但由于大多数研究仅在约10-2
2023年3月26日
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贝多芬,不是死于铅中毒?还可能不是“贝多芬”?

score)很高。此外,他还有两种HFE基因变异的单拷贝,会导致可损害肝脏的遗传性血色素沉着症。宏基因组分析进一步揭示,至少在他去世前几个月,贝多芬已经感染了乙型肝炎病毒(hepatitis
2023年3月26日
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二维材料在能源领域的应用 | iScience特刊征稿

Science科学引文索引(SCI)索引,可以确保它能覆盖尽可能广泛的受众群体。本刊投稿方式简单、高效且公平,此外本刊对诚信的承诺使得我们发表的STAR
2023年3月26日
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【催化】江南大学刘小浩团队CST:揭示载体缺陷诱导氢溢流影响钴基费托甲烷选择性演变及TOF

近日,江南大学化工学院刘小浩团队在揭示载体缺陷诱导氢溢流影响钴基费托反应甲烷选择性演变及活性位点转换频率(TOF)的研究中取得重要进展,研究成果发表于Catalysis
2023年3月26日
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【分析】基于四嗪基的高选择性超氧探针设计及其应用

我们无时无刻不在吸入氧气,呼出二氧化碳。氧气,是哺乳动物赖以生存的基本物质之一。肺部吸入的氧气主要通过红细胞血红蛋白的转运作用被运送至其它组织,并在细胞中通过氧化磷酸化参与ATP合成。而另一方面,氧气作为一种具有较强氧化性的分子,易于获得电子,转变为超氧自由基——这一现象在线粒体电子传递链中尤显著。据报道,生理条件下,线粒体消耗的氧气中,约0.2-2%
2023年3月26日
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【纳米】富缺陷NiPS3纳米片促进塑料废物的光重整

全球每年塑料的平均生产量超过3.6亿吨,大部分的废弃塑料存在于垃圾填埋场和水生系统。为减少塑料对环境的污染并回收废物中的价值,开发一种“绿色温和”的废物转化方法是非常必要的。近日,阿德莱德大学乔世璋教授课题组报道了一种富缺陷的硫族化物偶联光催化剂,用于在太阳光驱动下将塑料废物光重整为氢气和有机化学品。在光重整反应中,太阳光激发半导体光催化剂产生电子和空穴,随即迁移至材料表面并参与氧化还原反应。然而,半导体光催化剂存在光生载流子复合和反应动力学缓慢等问题,极大限制了氢气生产和废物转化。开发高效、新颖的光催化剂能够在时间/空间上分离电子和空穴并促进质子还原和塑料底物氧化的协同耦合是解决上述问题的一种有效途径。乔世璋教授课题组采用富含非金属活性位点的过渡金属硫属磷酸盐构建了一系列偶联型光催化剂,并通过等离子体技术引入缺陷结构进一步优化材料的电子传输性质和激活表面位点,实现了质子还原和塑料氧化的协同耦合。富含缺陷的镍基硫属磷酸盐偶联硫化镉光催化剂
2023年3月26日
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【催化】湖南大学王双印/陈晨JACS:六方钴纳米片用于高效电催化NO还原制NH3

NO是主要的空气污染物之一,来源于工业废气、汽车尾气和火力发电等。它在大气中的积累会严重破坏生态环境(如酸雨、光化学烟雾和臭氧层损耗),并影响氮循环平衡。因此,将NO污染物转化为无害的N2或高附加值的含氮化学品是非常有意义的。目前,最常见的选择性催化还原(SCR)技术可将NO转化为没有使用价值的N2,但这一过程消耗宝贵的NH3或H2。新兴的电催化NO还原反应(NORR)可将NO转化为各种含氮化合物,其中NH3是现代工业和农业中一种非常重要的化学品。重要的是,与惰性的N2分子和流行的氮气还原反应(NRR)相比,NO分子具有较低的活化能和NORR更正的标准还原电位,这意味着NORR在热力学上比NRR更容易实现。因此,电催化NO还原为NH3的电合成提供了非常好的机会。尽管具有明显的优势,但仍缺乏有效的电催化剂来提高NORR性能。鉴于此,湖南大学王双印、陈晨团队和多伦多大学Chandra
2023年3月26日
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【有机】武汉大学沈晓课题组Angew:偕二氟烯烃和α,β-不饱和羰基化合物的光催化级联环化非对映选择性合成单氟环己烯

在生物活性化合物中选择性引入氟元素通常可以改善其亲油性、生物代谢性和稳定性。因此,含氟有机分子在生命科学领域发挥了重要作用。在各种有机氟化合物中,单氟烯烃尤其重要,因为它们被认为是药物化学中重要药效团酰胺的不可水解模拟物(Scheme
2023年3月26日
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【分析】南京大学黄硕、谢然团队Angew. Chem.:首个基于遗传密码扩展的“可点击生物纳米孔”

单分子检测技术具有超高灵敏度、良好选择性、快速分析和低样品消耗等显著优点,是一种可快速且简单地鉴定低浓度分子的理想方法
2023年3月25日
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【材料】河南师范大学JACS:基于硼氟二吡咯配体插入策略实现金属有机框架从一维到二维的转化

2D堆积所产生的菱形孔基于此,河南师范大学/郑州大学陈学年教授课题组基于羧基功能化的硼氟二吡咯配体与硫代杯芳烃配体构筑合成了两例bodipy-MOFs:具有一维链状结构BMOF
2023年3月25日
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Chem 2022年度编辑特别推荐

Â。该团队还证明了U-Co复合物在末端炔烃的马氏氢化反应中的催化能力,进一步表明了锕系金属复合物在不同催化反应中的应用潜力。文中还提及了合成、表征和研究这类有趣化合物的各种工具。”——Gillian
2023年2月26日
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中科院深圳先进院-炎症与疫苗研究室诚聘研究员、副研究员、助理研究员、博士后、研究助理、技术员

晋升和留院机会:在站工作期间计入我院工龄,出站后优先推荐留院工作,符合院人事部门政策要求的优秀博士后可申请研究员岗位;提供参与国际合作交流与课题合作的机会,鼓励符合要求的博士后申报各类项目。2.
2023年2月26日
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【纳米】苏州大学陈华兵团队Adv Mater:pH响应性生物矿化铜基前酶协同抗肿瘤效应

基于金属氧化物、金属有机物框架等的人工酶或纳米酶可模拟过氧化物酶、过氧化氢酶和超氧化物歧化酶等天然酶的催化活性,近年来受到广泛关注。具有类过氧化物酶特性的纳米酶可通过调控肿瘤细胞氧化还原稳态治疗恶性肿瘤。然而,纳米酶的抗肿瘤应用仍面临酶活性“always-on”的脱靶毒性问题以及空间位阻导致的催化效率下降等问题。因此,如何开发具有可激活功能的高性能纳米酶是增强其抗肿瘤应用的关键问题。近年来,苏州大学陈华兵研究团队采用单分子白蛋白模板,利用静电吸附、沉淀反应、配位作用等诱导药物在蛋白质内部空腔中生物矿化,构建了一系列载药单分子白蛋白纳米粒,通过其靶向递送作用实现其在肿瘤诊疗中的应用。近期,团队与苏州大学附一院合作,报道了一种具有类过氧化酶特性的碱式碳酸铜白蛋白纳米晶(CuCH-NCs)。该纳米晶作为一种pH激活的前酶,实现了肿瘤化学动力学、化疗及免疫协同治疗效应(图1)。该工作发表于Advanced
2023年2月26日
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【综述】武汉大学孔望清团队Acc Chem Res:镍催化配体调控的选择性还原环化/偶联反应

10.1021/acs.accounts.2c00771导师介绍孔望清https://www.x-mol.com/university/faculty/65941点击“阅读原文”,查看
2023年2月26日
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【材料】天津大学雷圣宾团队Adv. Mater.:单层二维聚合物薄膜忆阻器

忆阻器是由两电极及夹在两电极之间的功能层组成的两端器件。导电桥连随机存储器是最常见的类型之一,其在超高密度电路、人工神经模拟以及内存计算等方面有着广泛的应用前景。然而,由于电阻切换过程中不可控的离子传输导致导电丝分布以及形成与断裂较为随机,器件的均一性较差,从而限制了其进一步应用。动力学蒙特卡洛(Kinetic
2023年2月26日
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【有机】清华大学焦雷课题组:钯-烯烃协同催化体系的发展

清华大学化学系基础分子科学中心焦雷课题组致力于通过机理研究和分子设计发展新催化剂,开发新反应。近期,该课题组先后报道了新型钯-烯烃协同催化体系的理性设计,以及基于这一体系发展功能化烯烃配体实现新反应性的工作。Catellani反应是意大利化学家Marta
2023年2月26日
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流动化学出手,有机金属反应室温下连续、稳定且安全

目前,几乎很少有药品或芳香族化学品的生产不使用有机金属试剂。特别是有机锂试剂,它是全球合成实验室最常用的市售有机金属化合物,具有超高的反应性。然而,这种高反应性导致此类试剂不能与空气或水接触,使用时需要苛刻的条件,如无水无氧、有毒的有机溶剂以及极低的温度(
2023年2月26日
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【超分子】JACS:H/F取代在超分子冠醚化合物中实现压电响应的巨大提升

压电材料作为铁电化合物的主要应用出口,已被广泛应用于水下声纳、医用超声设备、声音发生器及许多超精密设备(如声表面波和发动机等)中。现今,以无机陶瓷和铁电聚合物为代表的传统压电材料因其强大的物理性质和机械性能占据了主要的应用市场。但上述材料面临制备工艺复杂、生产成本高、能耗大且时耗长等问题,尤其是需要高压电极化处理。因此,新兴的分子铁电体以其环保的合成过程、优越的生物相容性、低声阻抗、无需电极化等独特特性,成为传统铁电材料的有益补充。其中,具有优越压电性能的主要为钙钛矿有机-无机杂化分子铁电材料。然而,这些材料中的无机金属成分在一定程度上阻碍了它们的应用,特别是在生物医药和柔性电子等方面。相比之下,超分子主客体铁电材料无金属成分且具有良好的生物相容性,在生物友好应用方面拥有广泛的开发潜能;但其压电响应相对较小,故而迫切需要开发具有优越压电性能的超分子主客体压电材料。近来,东南大学生物电子学国家重点实验室的张含悦副研究员和南昌大学国际有序物质科学研究院通力合作,利用H/F取代策略成功设计了一例超分子主客体大压电化合物[(CF3−C6H4−NH3)(18-C-6)][TFSA](CF3−C6H4−NH3=
2023年2月25日
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【材料】杭师大卢华课题组Angew:β-异靛蓝骨架螺手性分子的设计与近红外圆偏振发光

化合物在自旋电子学、信息存储、三维显示、光电器件以及生物成像等方面具有广泛的潜在应用。CPL性能(BCPL)取决于手性分子吸收和发射的效率,以及发光不对称因子glum。glum是由电偶极跃迁距
2023年2月25日
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【催化】天津大学雷圣宾团队Angew:金属间耦合强度调控双金属二维聚合物电催化析氧活性

10.1002/anie.202300532导师介绍雷圣宾https://www.x-mol.com/groups/lei_shengbin点击“阅读原文”,查看
2023年2月25日
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【纳米】Angew:如何设计纳米抗菌剂对抗耐药微生物?

细菌耐药性的广泛传播已成为全球面临的一个极具挑战的健康问题。世卫组织预测,2050年耐药菌感染引发的全球死亡人数将达到3.5亿。但是新型抗生素的研发目前几乎停滞。近年来,纳米材料因其独特的抗菌性能受到广泛关注,已有超过400种报道的纳米抗菌剂。研究表明纳米抗菌材料可以有效杀伤耐药细菌且不引发耐药性进化。但是,也有报道发现某些纳米抗菌材料会引发细菌耐药性的进化与传播(图1)。苏州大学李瑞宾教授和郑会珍副研究员长期致力于纳米安全性和纳米抗菌技术的研究,受邀在Angew.
2023年2月17日
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南方科技大学周友运课题组诚聘研究序列教授、博士后、科研助理

课题组PI简介周友运,于中国科学院上海有机化学研究所获得博士学位,之后在美国普渡大学进行博士后研究学习,主要从事配体和均相过渡金属催化剂的设计合成及其在有机合成和不对称催化中的应用,研究成果在Science,JACS,
2023年2月17日
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【能源】原位聚合直接集成固态锂电池

随着社会的不断进步和人们生活质量的提高,锂电池在电子设备和电动汽车领域应用迅速增长,传统锂电池使用挥发性和易燃性的液态电解质使其安全问题频发,固态电解质(SSEs)的使用可显著提升电池安全问题。近年来SSEs研究取得较大进展,然而由于组成电极的多相接触使其内部固-固相间接触不良,导致电池能量密度、倍率性能及循环性能提升受限。此外,传统电极中还需要添加导电剂和粘结剂,如果电极中的粘结剂将活性物质与导电剂隔离,则电子传输受阻,电池充电/放电性能恶化。近日,江西理工大学刘先斌、吴子平和华中科技大学夏宝玉教授团队通过1,
2023年2月17日
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【材料】张袁斌课题组Nat Commun:金属有机框架纯化乙烯新进展

注:文末有本文科研思路分析金属有机框架(MOFs)具有比表面积与孔体积大、孔径可调以及孔表面化学易修饰等优点,成为了前景广泛的能够用于气体储存及分离的物理吸附剂。目前,大量用于气体分离的MOFs材料被开发,但是能够实现多组分杂质一步脱除的材料还是较少。然而,工业分离往往会涉及到复杂的多组分,多组分杂质的高效脱除一直是分离过程中的研究重点和难点。例如,在甲烷氧化偶联制乙烯(C2H4)的过程中,乙炔(C2H2)与二氧化碳(CO2)作为副产物无法避免。此时就会涉及到从C2H2/CO2/C2H4三元混合气中脱除C2H2与CO2的问题。由于这三种气体分子极性与尺寸接近,从C2H2/CO2/C2H4三元混合气中一步纯化C2H4具有极大挑战性。目前为止,只有少量MOFs材料能够实现此目标,这些材料还存在着吸附容量低、操作环境要求高等问题。因此,目前仍然缺少能够实现从C2H2/CO2/C2H4三元混合气中一步纯化C2H4的理想材料。张袁斌教授课题组长期致力于气体吸附分离导向的MOF创制,开发了系列阴离子功能化MOF吸附剂ZNU-n,实现了乙炔/二氧化碳(Angew.
2023年2月17日
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【有机】上海有机所何智涛课题组JACS:共轭二烯的系列不对称氢氧化

Hartwig课题组进行博士后研究。2019年12月返回上海有机所担任研究员、课题组长。独立工作以来,致力于不对称催化合成和活性小分子修饰等领域,并取得了一系列研究成果,以末位通讯作者身份发表在
2023年2月17日
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Covid-19 主题专刊 | 挑战、进展及未来影响

的爆发已经并将对我们的社会和研究生态系统产生持久影响。本期虚拟期刊收录的文章聚焦为减轻对该疾病的影响所进行的一些基础研究、预防措施和正在开发的检测技术。这些来自
2023年2月17日
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Nano Lett. 封面 | 分形有机微米线实现低阈值放大自发辐射

图1.(a)模型化合物OPV-A分子结构。(b,c)未分枝和(d-i)多级分枝的OPV-A微米线形貌。(j)未分枝和(k)分枝OPV-A微米线的晶面归属。文章亮点近日,天津大学雷义龙教授在Nano
2023年2月17日
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Science:“有序”又“无序”的MOF晶体

有序与无序,一直是一个哲学论题。无论是西方哲学的创世纪,还是东方神话故事盘古开天混沌初分,世界仿佛都在从无序走向有序。然而,身处其中,我们又总是感慨人生无常。在有序与无序的纠葛中,有的人痛苦,有的人迷茫,有的人向死而生,有的人鼓盆而歌。图片来源:B站《确实该聊聊》罗翔
2023年2月17日
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【催化】江海龙课题组、方千荣课题组JACS:具有超大孔结构的三维共价有机框架用作高性能光催化剂

Soc.上,论文第一作者是吉林大学博士生丁杰华和中国科学技术大学博士后管新宇。通讯作者为江海龙教授和方千荣教授。原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):Three-Dimensional
2023年2月16日
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浙江大学化学前瞻技术研究中心诚聘博士后

址:http://www.zjunhu.zju.edu.cn/了解在X-MOL发布招聘信息的详细流程,请垂询service@x-mol.com点击“阅读原文”,直达X-MOL求职广场移动版
2023年2月16日
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不加溶剂能提高对映选择性?

注:文末有研究团队简介及招聘信息醚键广泛存在于药物、农用化学品和功能材料中,其高效构筑吸引了研究者越来越多的关注。通常C-O键是通过Rh、Ru、Pd或Au等贵金属催化的炔烃或联烯的氢烷氧化反应来构筑(图1)。通过廉价易得的丰产金属(例如Ni)催化1,3-二烯的氢烷氧化反应来构建C-O键,最近引起化学家们的兴趣。然而,Ni催化1,3-二烯的氢烷氧化反应目前主要面临两个挑战:1)Ni通常会可逆地活化C-O键,导致产物消旋化;2)反应的区域选择性问题。最近Mazet课题组和Sauthier课题组报道了Ni催化1,3-二烯和丁二烯的氢烷氧化反应,产物均发生了消旋化(图1)。为了解决这些挑战,近日北京理工大学前沿交叉科学研究院&化学与化工学院杨小会课题组首次报道了无溶剂条件下Ni催化1,3-二烯的不对称氢烷氧化反应,以高对映选择性和区域选择性构筑C-O键(图1)。相关研究成果发表在J.
2023年2月15日
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【材料】第一性原理预测二维室温三铁耦合

纳米材料中的铁磁性、铁弹性和铁电性之间的耦合为下一代高密度低功耗的多态信息存储器件提供了理想的材料平台。然而,室温三铁耦合还未曾在二维体系中被报道过。近日,昆士兰科技大学的唐程、杜爱军团队提出电子不对称设计策略在二维过渡金属氧族化物晶格中设计了室温三铁耦合。高效、低功耗的存储和计算过程是这个信息爆炸时代对未来电子芯片设计的基本需求。为了提高信息密度和器件尺寸,二维多铁材料中多重信号响应特性成为了研究热点,尤其是其中存在的强磁电耦合。然而,由于传统的铁电性与铁磁性相斥的d电子与长程铁性耦合的低维抑制使得二维多铁材料在自然界中非常少。目前,尽管可以通过自旋晶格和自旋轨道相互作用实现两类二维铁磁性和铁电性的耦合,但是这种铁磁、铁电和铁弹性的三铁耦合仍然极其罕见,且还没有可以在室温中保持其铁性耦合的。显而易见的是,如果可以实现二维室温三铁耦合,其将展现出有趣的物理现象,并有望用于新型自旋电子器件的设计。昆士兰科技大学团队通过第一性原理计算方法,设计出了一系列1Tʹ
2023年2月11日
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【分析】安徽大学Adv. Mater.:RNA靶向碳点用于活细胞应激颗粒动态成像

22.83%,图2d)。更为有趣的是,M-CDs与RNA结合时其荧光强度会进一步大幅提升(达2.1倍,图2e),加上M-CDs的内在结构优点包括:小尺寸(1.6
2023年2月11日
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【纳米】Nano Today二维碳石墨炔专刊

h−1)。同时GDY的sp-C与金属原子空轨道的相互作用,使得重金属元素被截留在石墨炔薄膜中,显示出超高效的离子去除能力。比如,含有Sr2+和Cs+放的射性水经GDY-
2023年2月11日
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【有机】石枫团队Angew:有机催化下轴手性N,N’-双吲哚骨架的构建

导语:轴手性吲哚骨架存在于众多天然产物、生物活性分子、手性催化剂和配体中,该类骨架的催化不对称构建已经发展成为一个新兴的研究领域。在该领域中,基于吲哚的轴手性五元-六元杂环骨架的催化不对称构建发展地非常迅速。与之相比,基于吲哚的轴手性五元-五元杂环骨架的催化不对称构建却发展缓慢,其中,N-N轴手性吲哚骨架的催化不对称构建更是鲜有报道。近日,江苏师范大学/常州大学石枫、张宇辰等人采用不对称有机催化的策略,实现了轴手性N,N’-双吲哚骨架的高对映选择性构建。他们采用吲哚衍生的烯胺酮作为平台分子,通过催化不对称形式(3+2)环加成策略,合成了结构多样的轴手性N,N’-双吲哚衍生物,并探究了它们在设计新型手性催化剂以及发现生物活性分子中的应用。该工作不仅为轴手性N,N’-双吲哚衍生物的催化不对称合成提供了新策略,而且首次探索了这类骨架在不对称催化及药物化学中的应用前景。相关论文发表于Angew.
2023年2月11日
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Nat. Chem.:芳烃C-H键官能团化通用策略,重点在EDA复合物光活化

化学家利用有机化合物的可见光活化(如有色物质、催化剂中间体以及辅酶因子等)已经实现了多种转化,改变了传统的反应途径,促进了新催化模式的发展。该类方法的关键在于利用光能产生高能量的反应中间体(如自由基物种),但由于大多数有机分子是无色的,在紫外区域内才有吸收,因此通常需要使用成本昂贵的染料或过渡金属基光催化剂来吸收低能量的可见光辐射,并触发所需自由基的反应活性。为了克服局限,化学家基于光化学策略使用两种无色有机分子(富电子供体和缺电子受体)之间的电荷转移相互作用来形成可见光吸收复合物,即电子供体-受体(EDA)复合物(图1a)。EDA复合物在光照射下会触发复合物内从供体到受体的单电子转移(SET),其中一方会快速失去离去基团并产生自由基物种。早期利用光活化EDA复合物的策略仅限于电性具有明显差异的两个组分,以确保有效的电荷转移相互作用。为此,化学家引入了氧化还原活性底物(图1b),其既可作为EDA复合物的组成部分,也可作为不稳定的离去基团。尽管该策略成功地实现了杂原子自由基和烷基碳中心自由基的形成,但对于芳基自由基的形成却极具挑战性。目前,通过光活化EDA复合物产生芳基自由基的方案仅限于缺电子芳基卤化物作为受体,其中需要吸电子基团来诱导与供体间的有效电荷转移相互作用,并且还需要预先安装卤素原子来促进SET还原时的碎片化过程(图1c)。英国曼彻斯特大学的David
2023年2月11日
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AMR Account|浙江大学柏浩教授团队:冰模板技术制备仿生多孔材料

Bai*原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/accountsmr.2c00169投稿指南目前Accounts
2023年2月11日
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浙江大学“智能电化学”课题组招收博士后(长期有效)

工作待遇及保障条件(1)年薪一般税前年收入一般35万元(含学校/地方政府人才补助15万元免税,杭州市落户补贴),特别优秀的年薪面议。(2)自主申请获得的相关基金,将按照一定比例作为绩效发放;
2023年2月11日
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【催化】JACS:缺陷类型对Co3O4结构演变和催化活性位的影响

催化剂活性位点的动态演变对于金属氧化物的催化析氧反应尤为重要。然而,不同缺陷类型引起的结构重构如何影响催化析氧性能仍然不明确。近日,天津大学邹吉军、潘伦团队基于氧缺陷和金属缺陷型Co3O4揭示了电解水反应中缺陷类型对其重构过程和最终活性结构的影响规律。图1.
2023年2月11日
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瑞典林雪平大学Simone Fabiano课题组招收两名全奖博士和一名博士后

(neuromorphic)-(申请人姓名)”为题,将英文个人简历发送至邮箱(chiyuan.yang@liu.se)以进一步了解更多信息。Simone
2023年2月9日
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【催化】西南交大李金阳ACB:MnCo协同NiSe增强电子结构调控用于大电流密度海水高效稳定裂解

石油和天然气等非可再生传统能源的局限性及其对环境的影响推动了对基于可再生能源(风能、太阳能等)制备清洁能源的需求。氢气被认为是传统化石燃料的绝佳替代品,是清洁和高密度的能源载体。利用可再生能源通过电解水制氢几乎没有任何碳基排放,是大规模制氢方法的有效方法。但全球淡水资源紧缺以及电解水制氢所需要的消耗的高电能是制约该技术的关键瓶颈。与淡水电解相比,海水电解的原料海水来源丰富且具有可持续性,易于与新兴海洋技术整合,可与生产安全饮用水技术产生联动,并且其溶解盐促进离子电导率增强电解效率。为了发展海水电解技术成为一种高效和经济的制氢策略,其催化剂需要由非贵金属制成且要具有较高的析氢反应(HER)和析氧反应(OER)活性,并且为适配实际工业条件下的极高的电流密度,需要在下显示出在电流密度超过500和1000mA
2023年2月9日
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湖南大学王侯Langmuir | 过硫酸盐高级氧化中碳基材料的构-效关系

活化效率以及反应途径的影响。研究结果发现这些性质会影响反应界面、电子转移过程、活性位点、传质和吸附过程,进而提出目前面临的挑战是如何设计出具有可控结构的碳基材料,以精确调节反应途径和催化效率。图2.
2023年2月8日
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中国医学科学院药物研究所杨立成课题组招聘博士后及科研助理

研究所简介中国医学科学院药物研究所(以下简称“药物所”)成立于1958年8月,隶属于中国医学科学院北京协和医学院。药学学科为国家教育部批准的一级重点学科,在2017年全国第四轮学科评估药学学科评估中名列榜首(A+),进入世界“一流学科”建设行列。药物所学科齐全,下设合成药物化学、天然药物化学、药理学、药物分析、生物合成、药物筛选、药物晶型、药物制剂、药物代谢、新药开发、安全评价等研究科室,具有很强的药物研发能力。现建有天然药物活性物质与功能国家重点实验室,国家药物及代谢产物分析研究中心、国家新药开发工程技术研究中心、重大新药创制科技重大专项药物创新综合性平台、科技部创新人才培养示范基地,7个省部级重点实验室,5个院校级重点实验室/中心,同时拥有6家所属企业,构建了完整的产学研用生态循环。
2023年2月8日
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【材料】上海高研院徐庆、中科大姜政、华东理工胡军Angew:一维COFs首次应用于电催化

共价有机框架材料(COFs)是一类具有结晶性的有机多孔材料,具有非常好的结构与功能设计性。在二维COFs材料中引入电化学催化位点,能够实现COFs材料在不同催化领域中的应用,包括氧还原、产氧、产氢以及二氧化碳还原。但在二维COFs材料中绝大部分催化位点位于COFs平面内部,层与层之间的有序堆积导致催化位点的利用率低如何实现高催化位点利用率的COFs材料的开发依然具有很大的挑战性。与二维或者三维COFs材料不同,一维COFs材料在拓扑学结构设计上需要有非线性结构。且一维COFs的链之间的pi-pi相互作用较弱,不利用晶体的形成。尽管一维COFs材料已经有少量报道,仍然有待进一步充分开发。图1.
2023年2月8日