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【能源】界面LiH演化诱导Ge合金负极失效新机制
以往研究主要认为合金类负极失效的核心在于体积形变带来的电极粉化以及活性锂损失，然而锗锂化时体现各向同性，故其结构并不像硅类材料（锂化各向异性）一样脆弱，所以该失效机制并不完全适用于锗负极。显然，深入探究锗负极的失效机制是解决锗负极循环稳定性问题的的基础和关键。
与传统观点相反，中科院青岛能源所的崔光磊团队发现失效负极中的大多数Ge颗粒仍然保持良好的完整性，并且没有发生严重粉化。他们追踪了锗负极界面上LiH的演化规律并首次确认Li4Ge2H是锗界面SEI的关键组分，并进一步证实了Ge负极的失效来自于氢化锂和锗的之间不断反应造成差导电相Li4Ge2H的不断累积。研究表明锗负极中氢化锂与锗的电化学行为呈现明显关联性，MS结果表明氢化锂在锗负极锂化时累积，脱锂时减少。而这正是因为氢化锂和锗相（脱锂态）之间的反应造成的，其反应形成的新组分将是影响负极失效的关键。在循环过程中，明显观察到Li4Ge2H在锗颗粒上的不断累积，SEI显著增厚。借助球磨、质谱和高分辨电镜对LiH和Ge的反应进行了验证，通过在Ge表面形成Li4Ge2H相证实其对锂离子脱嵌的阻碍作用。累积的Li4Ge2H会严重干扰负极的离子输运和电子传输，进而导致负极失效、活性锂损失，恶化循环稳定性。该研究通过建立关键SEI成分的化学演化与电池性能退化之间的精确关联，展示了一种全新的锗负极失效机制，这有助于推动长循环高能量密度锂离子电池基于锗的负极材料的实际应用。
这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者是中科院青岛能源所博士研究生陈国栋和孙金燃。
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崔光磊研究员简介
https://www.x-mol.com/university/faculty/110615
董杉木研究员简介
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