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【物化】双电层中局域阳离子调控的可逆单分子开关
浙江师范大学周小顺团队首次在羧酸分子结中成功实现了相同分子骨架中局域阳离子控制的可逆单分子开关则很好的克服了这一挑战。通过控制电位改变界面双电层中局域阳离子的分布，发现电极电位远小于零电荷电位（PZC）时，羧基会与金属阳离子发生配位，抑制分子结的形成，阻碍电荷传输，实现电导“OFF”状态；当电位远高于PZC时，羧酸分子会完全去质子化形成-COO-，有助于分子结的形成，实现电子传输（“ON”状态）。并对三种羧酸分子的电导循环测试说明局域阳离子调控的分子开关具有很好的循环稳定性和普适性。本研究为通过栅电极实现可逆单分子开关实际应用开辟了新的途径。
壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱发现在-0.5 V时可以观察到1387 cm-1和1397 cm-1金属阳离子与Au(111)表面-COO-基团发生配位的拉曼谱峰。随着电位的升高该拉曼峰强度逐渐减弱最后消失。与此同时，νs(COO-)拉曼峰强度上升，进一步证实双电层中局域离子的分布，可以影响羧酸分子状态，从而实现调节羧酸分子与金针尖的接触作用。进一步I-t测试，发现0 V时电流会发生跃变到高值，此时对应于开关“ON”状态，而电位控制在-0.5 V时，则只观察到了基线电流及其波动。同时I-V（V为电极电位）测试结果也表明，在电位负向或正向扫描过程中，电流会跳变到低值或高值。这对应于分子结的断裂和形成，且电流绝对差值与单分子电导测量结果一致，进一步证明局域阳离子调控可逆单分子开关的可行性。
这一成果近期发表在Nature Communications 上，文章的通讯作者是浙江师范大学化学与材料科学学院周小顺教授和王亚浩副教授，2020级硕士研究生童凌、2022级博士研究生俞宙和高怡静博士为论文的共同第一作者。
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研究团队简介
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