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上海交大周宝文课题组综述:GaN NWs/Si基光电阴极用于CO2还原生产可再生合成燃料和化学品的进展和挑战

中国科学:化学 中国科学化学 2023-07-04

上海交通大学可再生合成燃料研究中心周宝文课题组系统地总结了新一代人工光合作用集成器件——GaN NWs/Si基光电阴极在太阳能驱动二氧化碳还原生产可再生合成燃料和绿色化学品方面的研究进展,并对其未来发展方向进行了展望。

利用太阳能、水和二氧化碳为原料进行燃料和化学品的光电催化(PEC CO2RR)生产为实现“双碳”目标提供了一条有前途的途径。为了构建满足实际需求的PEC CO2RR体系,在过去的几十年里,人们在探索和优化各种光电阴极(例如金属氧化物、g-C3N4、MOFs等)方面付出了巨大的努力。然而到现在为止,即使最先进的PEC CO2RR体系仍然难以突破效率低、耐久性差、目标产物选择性不高等关键问题,距离产业化的要求仍相距甚远。例如,常用的半导体通常受限于固定的禁带宽度,对光子的吸收效率往往较低。同时,激活惰性的二氧化碳分子一般需要克服较高的反应能垒,导致电极的表面反应动力学缓慢。此外,二氧化碳反应路径复杂,还原产物(CO、CH4、HCOOH、CH3OH等)的氧化还原电位相近,这为精确控制目标产物的选择性增加了难度。为了构建高效、稳定、产物可控的PEC CO2RR体系,寻求和开发合适的半导体光电平台并使之与合理设计的助催化剂耦合被认为是一个可行的策略。近年来,氮化镓纳米线(NWs)和平面硅衬底的集合体(GaN NWs/Si)由于集成了GaN和Si两大半导体的优势,具有独特的结构、光电和催化特性,为实现高效、稳定、产物可控的PEC CO2RR体系提供了一个新颖的平台,有望打破二氧化碳光电催化还原制备可再生合成燃料和化学品的瓶颈。
上海交通大学周宝文教授等梳理了近年来基于GaN NWs/Si的光电阴极在模拟太阳光驱动二氧化碳还原反应方面的最新进展。文章首先讨论了光电催化二氧化碳还原的关键要求和基本挑战。然后详细介绍了GaN NWs/Si的特性,展示了其在精确控制光子、电荷和化学物种行为方面的巨大潜力。此外,该综述重点介绍了基于GaN NWs/Si的光电阴极进行PEC CO2还原反应生产不同产物(合成气、甲烷、甲酸等)的进展。最后,对GaN NWs/Si基光电阴极在实际合成可再生合成燃料和化学品方面面临的挑战和未来的前景进行了展望。
详见:Baowen Zhou, Jinglin Li, Xinyue Dong, Lin Yao. GaN Nanowires/Si Photocathodes for CO2 Reduction towards Solar Fuels and Chemicals: Advances, Challenges, and Prospects. Sci. China Chem., 2023, DOI: 10.1007/s11426-022-1508-y. 美国密歇根大学安娜堡分校电气工程与计算机科学系终身教授Zetian Mi(米泽天教授)在本综述撰写过程中给予大力支持与指导,特此表示感谢。
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【通讯作者简介】
周宝文,上海交通大学机械与动力工程学院新能源动力研究所副教授,博士生导师,国家海外高层次人才。中国科学院化学研究所博士(2016)。加拿大McGill大学和美国密歇根大学安娜堡分校博士后研究员(2017-2020)。致力于开发面向碳中和未来的人工光合作用集成器件与系统(Artificial Photosynthesis Integrated Device and System—APIDS),开展光-电-热驱动水、二氧化碳、生物质和固废等绿色碳氢资源生产可再生合成燃料,化学储能与绿色动力,以及污染物防治的研究。近年在Nature、PNASNat. Commun.Energy Environ. Sci.、Sci. China Chem.等国内外期刊发表论文40多篇。申请国内外专利10多件(授权4件)。担任The Innovation期刊青年编委,中国工程院院刊Front. Energy客座编辑,中国能源学会专家委员会委员。成果入选“2020年世界十大科技进展”。

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