北大徐冰君/常晓侠团队综述：电催化CO/CO2还原反应中催化剂表面含氧物种的起源及效用
北京大学徐冰君教授和常晓侠副研究员团队对电催化CO/CO2还原反应中催化剂表面含氧物种的可能来源及其对反应的潜在影响做了总结和讨论，同时对如何进一步揭示还原反应条件下催化剂表面含氧物种的类型和效用做出了展望。
电催化二氧化碳(CO2)/一氧化碳(CO)还原制备高附加值化学品/燃料为“双碳”目标的实现提供了一种可行的发展思路。在CO2/CO还原反应中，一个关键问题及争论焦点为：在还原反应条件下催化剂表面或亚表面是否存在氧化物种，例如氧化物或氢氧化物等，如果存在将会对反应产生怎样的影响？建立在热力学计算基础上的布拜图表明，在还原反应条件下金属氧化物将会被还原成为金属态。然而近期一些实验结果显示，在CO2/CO还原反应条件下电催化剂表面仍然存在着一定量的含氧物种，其中一些是由于实际反应环境与表征环境的不同所造成，另一些则是由于氧化物材料体相与表面不同的热力学稳定性而导致。
最近，受Science China Chemistry邀请，北京大学徐冰君教授和常晓侠副研究员团队针对该科学问题进行了讨论，首先对近期文献中报道的表面含氧物种的可能来源进行了总结，包括：(1)催化剂在空气中的暴露，(2)催化剂的氧化预处理，以及(3)外来含氧物种的原位氧化还原反应等。同时分析了其对CO2/CO还原反应的潜在影响，例如对反应速率的提升或反应选择性的改变等。此外，针对如何进一步揭示还原反应条件下催化剂表面可能存在的含氧物种类型和效用进行了展望，作者建议采用更高空间分辨率的原位动态表征技术以及反应活性测试技术、建立更具代表性更加接近反应实际的理论计算模型、以及在共电解反应中考察更多种类氧化物添加剂对催化剂表面结构的影响等。
详见：Xiaoxia Chang, Ming He, Qi Lu, Bingjun Xu. Origin and effect of surface oxygen-containing species on electrochemical CO or CO2 reduction reactions. Sci. China Chem. 2023, 66(1), 96-106.
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