中国科学技术大学谢毅教授和孙永福教授课题组综述：二维材料体系中CO2电催化还原位点的识别和调控

Original 中国科学：化学中国科学化学 2022-06-22

自1760年以来，化石燃料的过度使用导致了大气中二氧化碳（CO₂）浓度的急剧上升。近年来，科研工作者开发了多种技术将CO₂转化为高附加值燃料或化学品。其中，电能驱动的CO₂催化还原技术引起了广泛关注。然而，传统电催化剂活化CO₂分子时往往需要克服很高的动力学能垒，这也导致了整体的反应动力学较为迟缓；此外，传统的静态表征技术无法实时监测反应中间体，进而无法弄清楚电还原CO₂的反应机理。因此，亟需设计高活性的催化位点用于实现高效的电还原CO₂性能，并利用原位表征技术识别反应过程中的真正活性位点、揭示精准的催化反应机制。相对于传统的催化材料来说，二维（2D）催化材料不仅能够提供高活性、高密度和高均一性的催化位点，而且还易于进行化学功能化调控，因此，2D材料可作为理想的模型材料体系用于调控和识别电还原CO₂中的活性位点。

尽管已经有很多综述探讨了电还原CO₂的最新进展，但它们大多强调催化剂或者电解液的选择、基本原理或者推测可能的反应机理，很少聚焦催化剂的活性位点对电还原CO₂性能的影响机制。近日，中国科学技术大学谢毅教授和孙永福教授课题组以2D材料为模型材料体系，全面综述了电还原CO₂中活性位点的调控和识别以及活性位点上反应中间体的实时监测（见下图）。

在该综述中，他们主要总结了2D材料独特的电子态以及化学功能化调控（构建空位缺陷、负载单原子、合并杂原子）诱导的电荷局域效应如何促进CO₂分子的高效活化。此外，他们还综述了如何利用原位XRD技术和原位同步辐射XAS技术识别电还原CO₂中活性位点的结构演变；进一步，他们还总结了如何利用原位Raman技术和原位FTIR技术实时监测电还原CO₂中活性位点上反应中间体的动态变化，并结合理论模拟阐述了电还原CO₂的微观反应机理。最后，他们展望了高质量2D材料的宏量制备策略以及电还原CO₂技术的产业化应用前景。

详见：Xingchen Jiao, Zexun Hu, Li Li, Yang Wu, Kai Zheng, Yongfu Sun & Yi Xie. Progress and perspectives for engineering and recognizing active sites of two-dimensional materials in CO₂electroreduction. Sci. China Chem. 2022，doi:10.1007/s11426-021-1184-6。

扫描二维码免费阅读全文

作者简介

焦星辰 2019年博士毕业于中国科学技术大学，现为中国科学技术大学化学系特任副研究员。目前主要研究领域为纳米材料，尤其是二维材料的合成与表征以及光/电CO₂还原和光/电塑料转化为高附加值化学品。

胡泽训 2020年本科毕业于中国科学技术大学，现为合肥微尺度物质科学国家研究中心硕士研究生。目前主要研究领域为二维材料的可控制备以及光/电CO₂还原。

孙永福 中国科学技术大学教授，博士生导师。2011年毕业于中国科学技术大学，获无机化学博士学位；同年进入国家同步辐射实验室做博士后，从事利用同步辐射技术进行无机材料的交叉科学研究。现主要从事二维固体材料的化学制备、精细结构表征及光/电催化还原CO₂性能研究。

【扩展阅读】

华南理工大学沈葵课题组：可控合成MOF衍生多壳层中空Co/CoP@NC纳米片阵列用于全pH下的析氢反应

大连理工大学李福胜副研究员：水氧化质子转移媒介提升OER性能

张兵课题组：钌掺杂促进铜电还原一氧化氮合成氨

庄林/王功伟课题组综述：铜基CO2还原催化剂的活性、选择性和耐久性调控

清华大学牛志强教授综述：双原子催化剂的可控合成与电催化应用

湖南大学王双印课题组：苯酚电催化加氢反应中氢利用途径的有效识别