冯宇华课题组设计合成具有显著增强光催化效率的新型三元Janus构型Z-scheme金属-半导体复合纳米催化剂
作者采用模板保护的方法，以Au-SiO2 Janus结构作为种子，利用SiO2对Au球种子的部分遮蔽，在裸露的Au表面经过长银、硫化、离子交换等步骤首先获得CdS单晶岛状结构。随后利用NaOH刻蚀除掉SiO2模板，得到高度均一的Au-CdS Janus结构。得益于稳定的模板保护和合理的材料选择，重新暴露的Au种子表面可作为第二种半导体TiO2的生长位点。具体来说，以Au-CdS Janus结构为种子，利用Ti3+能够在贵金属表面被催化氧化为Ti4+的性质，使用TiCl3为钛源，通过其在NaHCO3溶液中的水解反应，使得TiO2选择性沉积在新暴露的Au球表面，最终得到结构均一、有序、高纯度的CdS-Au-TiO2三元Janus复合纳米催化剂。
由于TiO2和CdS次级结构在空间上的物理分离、Au的等离子体共振效应（DET对TiO2，RET对CdS）和CdS-TiO2界面间典型的Z-scheme型光电子转移，在瞬态荧光光谱、光电流、光降解等比较中，CdS-Au-TiO2三元结构的光催化性能明显高于简单二元杂化结构，并且达到了“3>2+2”的效果（图2）。通过自由基捕获实验和电子顺磁共振表征，证实了•O2-为CdS-Au-TiO2光催化降解甲基橙过程中的主要活性物质。O2还原为•O2-只能发生在CdS的CB上，因此说明了CdS-TiO2界面处确实存在Z-scheme电荷转移路径（图3）。CdS-Au-TiO2三元Janus复合结构的精确控制为深入研究Z-scheme电子迁移机制提供了理想平台，这将有助于其他三元Janus光催化剂的设计和合成，并促进其在相关领域的实际应用。
该成果以“Highly ordered Janus CdS-Au-TiO2 Z-scheme structure with high efficiency in photocatalysis”为题，最新在线发表于Science China Chemistry杂志（doi：10.1007/s11426-023-1551-7）。论文第一作者为南京工业大学硕士研究生肖瑞雪，通讯作者为南京工业大学冯宇华教授和徐文佳博士后（讲师）。
徐文佳，南京工业大学数理科学学院博士后、讲师。2010年毕业于徐州师范大学并获得学士学位，2014‒2017年曾在南京钢铁研究院担任材料分析研究员。2021年获得南京工业大学博士学位，2021‒2023年继续在南京工业大学从事博士后研究工作，同时获得江苏省卓越博士后计划的支持。研究方向涵盖胶体溶液中金属-半导体复合纳米材料的半包覆Janus结构、核壳结构的精细合成、光/电催化性能研究、等离子体共振吸收、表面增强拉曼以及半导体生物光电子等。
冯宇华，南京工业大学化学与分子工程学院教授，硕士生导师。1995年和2005年于东北师范大学获得学士与硕士学位，2008年于南开大学获得博士学位，2008年于新加坡南洋理工大学开始博士后研究工作。2017年6月正式入职南京工业大学任先进化学制造研究院教授。主要研究方向为：1）新型复合纳米材料的控制合成、结构调控与机理研究；2）复合金属纳米结构等离子体共振及表面增强拉曼光谱的研究与应用；3）基于贵金属纳米结构的生物应用；4）新型复合纳米催化剂的设计合成与光/电催化研究等。
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