陈义旺/胡笑添课题组：非润湿导电高分子阳极界面层制备高性能柔性钙钛矿太阳电池

中国科学：化学中国科学化学 2022-06-22

南昌大学/江西师范大学陈义旺教授课题组提出了采用一种非润湿的油溶性PEDOT（Oil-PEDOT）做为空穴传输层制得高性能的柔性钙钛矿太阳电池。研究发现，Oil-PEDOT有着很好的结晶性和可印刷性，在非掺杂的状态下有良好的导电性和电荷传输性能，在调控了大面积柔性钙钛矿的结晶质量后，器件的机械稳定性得到很大提升。

钙钛矿由于其优异的光电性能和结晶性在光伏器件中得到了广泛应用。过去十年里，在研究人员的不懈努力下，钙钛矿太阳电池得到了突飞猛进的发展，最高认证效率（NREL）已经超过了25%。然而，大面积柔性钙钛矿薄膜结晶质量不佳和高成本的物料依然是限制钙钛矿太阳电池朝商业化进军的重要因素。最近陈义旺教授课题组合成了一种非润湿的油溶性PEDOT（Oil-PEDOT）并将其作为阳极界面层应用在柔性钙钛矿器件当中。

作者首先对合成的Oil-PEDOT进行了初步的光学和电学表征，相比于参考样品（PEDOT:PSS），其性能有一定改善，如图1所示。进一步研究后发现Oil-PEDOT中PEDOT组分含量要远高于PEDOT:PSS，同时在相应的薄膜上也观察到Oil-PEDOT的结晶性要强于PEDOT:PSS，具有岛状结晶的Oil-PEDOT更利于电荷传输同时也改善了上层钙钛矿的结晶生长质量。此外，在光学显微镜下观察到Oil-PEDOT不存在很明显的液边扩张现象，从而可以印证其相比于参考墨水（PEDOT:PSS）来说具有更优的可印刷性，如图2所示。

图1 合成工艺及光学性能图。

图2 材料的性能和形貌表征。

作者进一步在优化后的阳极界面层上沉积钙钛矿，发现其上层钙钛矿的晶体质量得到明显改善，这与Oil-PEDOT上钙钛矿成核和结晶时间的降低有关。同时，紫外吸收、稳态荧光和瞬态荧光印证了钙钛矿晶体质量的改善带来光学性能的提升。在5cm×5 cm的大面积钙钛矿薄膜上选取了2500个点位测试其钙钛矿（110）的峰值，发现基于Oil-PEDOT的钙钛矿晶体质量更为均一，进一步印证了基于Oil-PEDOT的钙钛矿结晶质量较高且更平均，如图3所示。

图3 钙钛矿薄膜的形貌和性能表征。

将上述薄膜集成到柔性钙钛矿器件中，相应器件性能如图4所示。相较于采用PEDOT:PSS作为空穴传输层的器件，基于Oil-PEDOT的器件短路电流、填充因子和开路电压都有明显提升。基于Oil-PEDOT的最高效率达到了19.51%，相比于参考器件的14.84%高出了4.67%。同时，稳态输出等电学表征也证明了器件性能的有效提升。同时，在25 cm²的钙钛矿模组上得到了16.70%的光电转换效率，有效面积为22.5 cm²。

图4 柔性钙钛矿太阳电池电学性能表征。

机械稳定性表征发现，基于Oil-PEDOT的器件机械稳定性有明显提升，长时间稳定性也有明显改善。稳定性提高可归因于优化器件中碘离子迁移受到抑制，而离子迁移性能的差异可结于Oil-PEDOT上钙钛矿晶体质量的明显改善，如图5所示。

图5 柔性钙钛矿太阳电池的稳定性表征。

南昌大学化学学院硕士研究生龚陈祥、中南大学物理与电子学院张霖教授和南昌大学化学学院博士研究生孟祥川为共同第一作者，陈义旺教授和胡笑添研究员为通讯作者。详见：Chenxiang Gong, Lin Zhang, Xiangchuan Meng, ZhiXing, Li Rao, Hongyu Wang, Zengqi Huang, Licheng Tan, Ting Hu, Xiaotian Hu* & Yiwang Chen*. A non-wetting and conductive polyethylene dioxothiophene hole transport layer for scalable and flexible perovskite solar cells. Sci. China Chem., 2021, DOI:10.1007/s11426-020-9951-1

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通讯作者简介

胡笑添，南昌大学特聘研究员。主要代表性成果：自主设计研发“卷对卷”光电器件印刷系统，并实现大面积柔性透明电极和新型薄膜光伏器件制备；利用柔性仿生设计，首次实现印刷可穿戴钙钛矿太阳能电源。目前已发表SCI学术论文70余篇,其中以第一/通讯作者在Nat. Commun., Joule, Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Energy Lett., Adv. Funct. Mater.等国际权威期刊发表论文20余篇，H因子25，引用2000余次，授权发明专利2项。

陈义旺，南昌大学和江西师范大学教授，博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者，入选国家“万人计划”科技创新领军人才，国家百千万人才工程，国家中青年科技创新领军人才，教育部新世纪优秀人才计划。主持和完成国家自然科学基金重点项目/杰出青年基金项目/中德国际合作项目/面上项目11项、科技部重点基础研究发展计划973前期研究专项等项目。以第一作者或通讯作者在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater.等国际期刊发表学术论文400余篇；获授权发明专利30项；撰写中英文专著2部，教材2部。