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非铅双钙钛矿毫米级大块单晶的荧光量子产率超过70%

中国科学院大连化学物理研究所十一室复杂分子体系反应动力学研究组(1101组)韩克利研究员团队首次合成出不同尺寸的非铅双钙钛矿Cs2AgBi1-xInxCl6晶体,毫米级大块单晶的荧光量子产率超过70%,并研究了其尺寸效应对发光性质的影响。

用于照明的能耗超过全球用电量的20%。寻找一种廉价、高效、单一纯相的暖白光材料至关重要,其荧光发射需要覆盖整个可见光谱。铅基钙钛矿因其优异的光电性能及简单的制备过程引起人们的广泛关注。但其在暖白光领域,荧光量子产率仍然比较低,而且铅对人体和生态环境具有不可逆的毒性,阻碍了其大规模的应用。因此,科学家们考虑用无毒或低毒的元素取代铅,寄希望于稳定、高效的非铅钙钛矿材料。

近日,中国科学院大连化学物理研究所十一室复杂分子体系反应动力学研究组(1101组)韩克利研究员团队首次合成全无机、毫米级非铅双钙钛矿Cs2AgBi1-xInxCl6 (0 < x < 1)单晶。作者通过光物理表征直接观察到Cs2AgInCl6单晶的跃迁禁阻态。同时,通过适量Bi元素的引入,打破其跃迁禁阻态,并产生明亮的暖白光,最高荧光量子产率达到70.3%。研究人员进一步合成了Cs2AgBi0.125In0.875Cl6微晶及纳米晶,研究其尺寸效应对发光性质的影响。发现其荧光量子产率随着晶体尺寸的减小而下降,归因于永久性缺陷的增加导致PL淬火效果的增强。而且该块状单晶具有很好的稳定性,有望作为一种新型高效暖白光材料用于照明领域。

图1 非铅双钙钛矿毫米级大块单晶


论文第一作者为中国科学院大连化学物理研究所博士研究生韩沛耿,通讯作者为韩克利研究员。 

CitationHan P, Zhang X, Mao X, Yang B,Yang S, Feng Z, Wei D, Deng W, Pullerits T, Han K. Size effect of lead-free halide double perovskite on luminescence property. Sci China Chem, 2019. DOI:10.1007/s11426-019-9520-1.


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韩沛耿,博士,主要从事非铅钙钛矿发光材料的设计合成及其光电动力学性质的研究。

 

韩克利,研究员,博士生导师,研究组组长,大连化学物理研究所理论化学计算中心负责人,国家杰出青年基金获得者。主要的研究方向是分子反应动力学理论与实验研究。1999激光束与分子束反应动态学研究获中国科学院自然科学奖一等奖,第一完成人;1999年获中国化学会青年化学家奖; 2000年获大连市十大青年科技标兵;国务院政府特殊津贴;第四届辽宁省优秀科技工作者;2000年度中国科学院沈阳分院突出贡献青年科技专家;2001年获中国科学院青年科学家奖;大连市优秀科技专家;2002年辽宁省优秀科技专家;2005分子反应动力学的几个前沿问题研究:理论与实验获辽宁省自然科学奖一等奖。201520162018年汤森路透全球高被引科学家。


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