江苏大学季振源、沈小平组 | 多孔碳球负载磷酸根功能化CoS与Fe2O3纳米晶偶合，用于混合型超级电容器

作为混合型超级电容器的重要组成部分，电极材料对混合型超级电容器的性能起着极其重要的作用。过渡金属硫化物如硫化钴等因具有丰富的氧化还原反应、良好的导电性、高理论容量等优点，作为混合型超级电容器正极材料表现出优异的电化学性能。此外，氧化铁材料因其具有较高的比电容以及较宽的负电位窗口，可作为混合型超级电容器的负极材料。然而，较低的电导率，缓慢的电荷转移动力学以及不佳的循环稳定性是制约硫化钴和氧化铁材料发展的主要因素。

近日，江苏大学化学化工学院季振源、沈小平教授课题组通过简单的溶剂热及煅烧两步法成功获得了N、S共掺杂多孔碳球（NSC）负载的磷酸根功能化CoS纳米粒子（P-NSC/CoS）以及NSC负载的超细Fe₂O₃纳米晶（NSC/Fe₂O₃）。

图1  P-NSC/CoS以及NSC/Fe₂O₃的合成步骤示意图

由于活性的多组分，经过NSC和磷酸根修饰后，CoS的电化学性能可以得到显著的提升。作为正极材料，优化后的P-NSC/CoS复合材料在1 A g^-1的电流密度下具有436.5 C g^-1的电化学储能容量，并在20 A g^-1 时具有82.5 %的容量保持率，且10000次充放电循环后容量为初始值的91.5%。

图2 （a）CoS与NSC/CoS在50 mV s^-1时的CV曲线；（b）NSC/CoS-2与P-NSC/CoS在50 mV s^-1时的CV曲线；（c）P-NSC/CoS-2在1-20 A g^-1时的GCD曲线；（d）CoS、NSC/CoS和P-NSC/CoS在1 A g^-1时的GCD曲线；（e）CoS、NSC/CoS和P-NSC/CoS电极的比容量值；（f）P-NSC/CoS-2在10 A g^-1时的循环性能

此外，通过调控Fe₂O₃含量，作为负极材料，Fe2O3/NSC在1 A g^-1的电流密度下具有433 F g^-1的最高比电容，在20 A g^-1时电容保持率为81.1 %，且10000次充放电循环后容量为初始值的100.6 %。

图3 （a）NSC与NSC/Fe₂O₃在50 mV s^-1时的CV曲线；（b）NSC/Fe₂O₃-2在不同扫描速率下的CV曲线；（c）NSC/Fe₂O₃-2在1-20 A g^-1时的GCD曲线；（d）NSC与NSC/Fe₂O₃在1 A g^-1时的GCD曲线；（e）NSC与NSC/Fe₂O₃电极的比电容值；（f）NSC/Fe₂O₃-2在10 A g^-1时的循环性能

将P-NSC/CoS与NSC/Fe₂O₃匹配构筑的混合型超级电容器在功率密度为873.6 W kg^-1时具有最大能量密度64.3 Wh kg^-1，充放电循环10000次后电容保持率为94.2 %。同时，为了进一步评估该混合型超级电容器的实际应用，将两个器件串联为发光二极管（LED，直径3 mm）供电。工作电压为2.2 V的红色LED指示灯可点亮约9 min。

图4 （a）P-NSC/CoS//NSC/Fe₂O₃混合型超级电容器在不同扫速下的CV曲线；（b）1 A g^-1电流密度下不同电压窗口器件的GCD曲线；（c）器件在不同电流密度下的GCD曲线；（d）由放电曲线计算出的器件的比电容；（e）能量密度和功率密度的Ragone图；（f）在5 A g^-1时的循环稳定性；（g-i）两个组装的器件点亮LED指示灯的照片

该工作通过简单的溶剂热和煅烧法处理，成功引入NSC及磷酸根对材料进行改性，NSC材料可以有效地保护以及支撑金属化合物，并产生协同效应，提高材料导电性与表面润湿性。磷酸根离子能够促进过渡金属3d电子的快速转移，有效提高电极材料的电导率。构筑的P-NSC/CoS和NSC/Fe₂O₃这两种复合电极材料展现出优良的电荷存储性能，该方法为制备优异的混合型超级电容器正负极材料提供了一种可行途径。

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Phosphate functionalized CoS nanoparticles coupled with Fe₂O₃ nanocrystals decorated on N, S co-doped porous carbon spheres for advanced hybrid supercapacitors

Zhenyuan Ji, Guanxiang Tang, Dongwei Ma, Lizhi Chen, Guoxing Zhu, Jun Zhu and Xiaoping Shen

Inorg. Chem. Front., 2023,10, 406-416

https://doi.org/10.1039/D2QI02003C

*文中图片皆来源上述文章

通讯作者简介

季振源 副教授

江苏大学 化学化工学院

季振源，江苏大学化学化工学院副教授，硕导。致力于功能导向微纳米材料的结构设计及其在能源存储与转换（超级电容器）中的应用研究。已在国际SCI源期刊发表学术论文30余篇，两篇论文入选ESI高被引论文，获授权国家发明专利5项，相关研究工作被国际纳米网站nanotechweb.org跟踪报道。

沈小平 教授

江苏大学 化学化工学院

沈小平，江苏大学化学化工学院教授，博导。长期从事先进能源和环境材料的研究工作，包括各种无机材料、MOFs材料、新型碳材料及其复合物的控制合成，以及它们在可充电电池、超级电容器、电催化、光催化等方面的应用。已在国际SCI源期刊发表学术论文290余篇，论文被引用12000余次，十多篇论文入选ESI高被引论文，获授权国家发明专利20余项。

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