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ACS Nano: 构建Ni/Co-MOFs/氢取代石墨炔界面，实现高效硝酸盐电合成氨

慕瑾 顶刊动态 2023-04-29
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电催化硝酸盐转化为氨近期引起了人们广泛的研究兴趣。与电催化氮气还原(N≡N，941 kJ mol−1)相比，电催化硝酸盐还原具有较低的解离能(N≡O，204 kJ mol−1)和较高的硝酸盐水溶性使其成为一种更优生产氨的方法。到目前为止，已发展出多种金属元素作为电催化剂以催化水溶液中的硝酸盐转化为氨，但硝酸盐和水的平行还原在有限的电位和酸碱值范围内都严重影响氨的产量。此外，由于反应过程中产生多种中间体(亚硝酸盐、氮和联氨)，多步电子转移过程严重限制了氨的选择性。因此，在电催化剂的活性位点实现硝酸盐与水之间的协同反应质子偶合电子转移反应，对于最大限度地提高氨电合成的性能具有重要意义。
基于此，西北工业大学禚司飞和张秋禹等通过一种双模板方法来设计NiCoBDC和氢取代石墨炔(HsGDY)界面(NiCoBDC@HsGDY)，以促进硝酸盐的脱氧和加氢过程制氨。在合成过程中，NiCoBDC与HsGDY之间以连续的线性边界紧密接触，提供了一个具有大量不饱和Co2+中心的宽阔的反应界面。
值得注意的是，由于来自Ni2+的电子注入，Co2+的3d eg状态得到改善，这促进了Co2+位点上*NO3的脱氧和Ni2+位点上*H的水解离。此外，HsGDY层可以作为一个导电旁路，向不饱和的Co中心提供电子和NO3−离子，使速率控制步骤从*NO3的脱氧转化为*NO2的偶联反应转化为*N和*H/*H2O之间的偶联反应。
因此，在碱性条件下，所制备的NiCoBDC@HsGDY在−0.34 VRHE下的氨气产率和法拉第效率分别为0.56 mmol h−1 cm−2和99.1%；在中性条件下，该催化剂在−0.7 VRHE下的氨气产率和法拉第效率分别为0.39 mmol h−1 cm−2和99.7%。
此外，以NiCoBDC@HsGDY为正极的Zn−NO3电池的功率密度为3.66 mW cm−2，显示出了其在水性锌基电池领域的应用前景。总的来说，该项工作设计了一种多功能界面有效改善了电化学动力学，并为设计有效的电催化剂以应用于硝酸盐还原等多电子转移反应提供了一个有效的策略。
Interfacial Engineering of Bimetallic Ni/Co-MOFs with H-Substituted Graphdiyne for Ammonia Electrosynthesis from Nitrate. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.2c12491
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