孙学良&梁剑文&苏岳锋JACS: 固体电解质中超离子传导的起源！

第一作者：李晓娜和刘虹刚

通讯作者：孙学良院士、梁剑文教授和苏岳锋研究员

通讯单位：西安大略大学

DOI: 10.1021/jacs.3c01955

全固态锂电池（ASSLBs）具有更高的安全性、更好的稳定性以及实现能量/功率密度要求的潜力，受到了研究人员的关注。由于固态电解质（SSEs）直接影响整个电池的性能，其发展成被广泛关注，但是目前的研究对SSE中快速离子传导的潜在机制缺乏了解。基于此，加拿大西安大略大学孙学良教授、北京理工大学苏岳锋教授、格林先进材料与技术研究院固态电池研究中心梁剑文研究员等人报道了通过联合分析方法阐明了影响SSE中离子电导率的关键参数，该方法检查了几种具有代表性的SSE（Li₃YCl₆、Li₃HoCl₆和Li₆PS₅Cl），这些SSE在xLiCl-InCl₃系统中得到了进一步验证。电导率谱的标度分析解耦了移动载流子浓度和跳跃速率对离子电导率的影响。

1、通过综合分析的方法阐明了影响SSEs中离子传导的关键参数，该方法研究了几个有代表性的SSEs（Li₃YCl₆、Li₃HOCl₆、Li₆PS₅Cl），这些参数在xLiCl-InCl₃系统中得到了进一步验证。

2、对电导率光谱的比例分析，实现了移动载流子浓度和跳变率对离子电导率影响的分解。尽管载流子浓度随温度变化而变化，但这种变化本身不能导致电导率的几个数量级的差异。相反，跳动率和离子电导率随着温度的变化呈现出相同的趋势。

3、迁移熵产生于从初始位点到鞍状位点的跳跃原子的晶格振动，被证明在快速Li⁺迁移中起着重要作用。研究结果表明，多种依赖变量（Li⁺跳跃频率和迁移能量等）也对SSE内的离子传导行为有影响。

图1.性能测试

图2.不同SSEs的性能

图3. xLiCl-InCl₃材料的XRD谱图

图4. xLiCl-InCl₃卤化物的离子电导率和电池的DRT曲线

图5. 不同温度下xLiCl-InCl₃ SSE的性能

图6.不同LiCl-InCl₃的性能