孙学良&郭洪Angew.：首次报道！共沉淀法和一步煅烧法构建富Ni正极助力LIBs

第一作者：Yongjiang Sun和Changhong Wang

通讯作者：郭洪教授和孙学良院士

通讯单位：云南大学和加拿大西安大略大学

DOI：https://doi.org/10.1002/anie.202300962

富镍（Ni≥90%）层状正极是实现高能量密度和低成本下一代锂离子电池（LIBs）的关键材料，但它们的体积和界面结构的不稳定性严重影响了其电化学性能，从而阻碍了其在商业LIBs中的广泛应用。基于此，西安大略大学孙学良院士和云南大学郭洪教授等人报道了一种通过共沉淀法和一步煅烧法制备出具有亚表面超晶格的NCMo90正极，其创新合成策略为开发成本更低、循环稳定性更长、能量密度更高的LIBs提供了新的思路。

1、在一步煅烧过程中，利用Mo和Ti在层状氧化物晶格中的不同迁移能垒，NCM90表面同时形成了5 nm的Li₂TiO₃涂层、Li⁺/Ni²⁺阳离子有序的次表层超晶格，以及NCMo90的纳米级Li₂TiO₃表面涂层，其有效地防止了电解质分解、氟化氢（HF）侵蚀和过渡金属溶解。在循环过程中，表面下富含Mo的超晶格和Ti的掺杂保持了从体到面的结构稳定性。

2、在0.1 C时，独特的NCMo90表现出良好的容量性能（221 mAh g^-1），在500次循环后的高容量保持率达94.0%。

图1 表面改性NCM90正极结构示意图

图2 Ti改性NCMo90路线图的DFT计算

图3 NCMo90的截面SEM和暗场STEM图像

图4 不同Ti含量下改性NCMo90的电化学性能