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侯剑辉课题组:有机太阳能电池中抑制缺陷态与能量损耗的三元调控策略

中国科学化学 中国科学化学 2022-06-22
中科院化学所侯剑辉课题组、山东大学郝晓涛课题组以及北京科技大学张少青课题组合作采用三元策略有效地调控了经典光伏体系PBDB-T:IT-M以及PBDB-TF:Y6的体异质结的垂直相分布状态。经过系统的光学、电学手段表征发现,在体系中添加适量N2200后,相比较于两元光伏器件,相应的三元光伏器件中的缺陷态密度和能量损耗明显降低,从而使得器件的能量转换效率得到明显提升。

有机光伏器件由于其柔性、可卷对卷大规模溶液加工的优点受到了广泛关注,在科研人员的不断努力下,近年来得到了迅速发展,当前最高认证效率(NREL)已超过18%。进一步提升能量转换效率和稳定性依旧是有机光伏的重要发展方向。然而,光伏活性层中的缺陷态及能量损失一直是限制有机光伏器件性能的重要因素。最近,中科院化学所侯剑辉课题组、山东大学郝晓涛课题组以及北京科技大学张少青课题组通过电学、光学等多种研究手段发现采用三元策略精确调控体相异质结中各组分的垂直相分布,使各组分达到较为理想的分布状态可以有效降低体异质结中的缺陷态密度以及光伏器件的非辐射能量损耗。 

本文以PBDB-T:IT-M体系作为主要研究对象,作者首先采用断层光谱分析方法定量观测了第三组分N2200加入PBDB-T:IT-M体系前后各组分的分布状态,如图1所示。添加N2200后,给体PBDB-T在顶部的分布含量增加,且N2200在薄膜底部呈现梯度分布,这种分布状态对于电荷的收集有很大促进作用。此外,通过二维荧光寿命分布测试(图2)得出,N2200的引入使得给体PBDB-T的荧光寿命出现明显的降低,且三元共混薄膜的荧光寿命分布图相比较于两元共混薄膜的荧光寿命分布更为均匀,说明N2200可以促进光生激子由给体向受体的有效转移,有效抑制了双分子复合。                           

1  PBDB-T:IT-M异质结中垂直方向不同深度薄膜的吸收光谱、组分垂直相分布以及激子分布模拟图

二维荧光寿命分布以及相应寿命统计柱状图

作者进一步采用反型器件结构验证了此方法对于器件性能的影响,相应器件结果如图3所示。相比较于PBDB-T:IT-M两元体系,添加N2200后,三元有机光伏器件的开路电压、短路电流和填充因子都有明显提升,最终的能量转换效率由PBDB-T:IT-M11.00%增加到三元光伏器件的12.50%。此外,作者还进一步验证该方法在PBDB-TF(PM6):Y6体系中的有效性,结果表明在PM6:Y6体系中添加适量N2200也可将开路电压、短路电流和填充因子有效提升,能量转换效率也由两元器件的15.39%增加到了三元器件的16.42%

器件J-V曲线以及相应器件的EQE曲线 

在探究器件性能提升的原因上,作者发现添加N2200后,两个异质结的缺陷态密度都有明显的降低(图4)。在基于PBDB-T:IT-M的器件中,缺陷态密度由1.06×1016 cm3降低至7.96×1015 cm3;基于PBDB-TF:Y6的体系中,缺陷态密度由7.96×1015 cm3降低到了5.31×1015 cm3。他们进一步探究了N2200在加入后对于能量损耗的影响(图5),可以看出添加N2200后,三元光伏器件的电致发光效率明显高于相应的两元光伏器件,非辐射能量损耗由两元器件的0.32 eV (PBDB-T:IT-M)0.29 eV (PBDB-TF:Y6)降低到三元光伏器件的 0.25 eV (PBDB-T:IT-M:N2200)0.22 eV (PBDB-TF:Y6:N2200),说明三元策略调整垂直相分布状态进而抑制缺陷态密度以及非辐射能量损耗的有效性以及器件性能增加的主要原因。

单载流子器件的暗态J-V曲线以及相应曲线的斜率值曲线 

光伏器件H-EQE和EQEEL光谱 

作者通过三元策略优化了光伏体异质结中各组分的垂直相分布,使之达到较为理想的分布状态,进而降低了体异质结形中的缺陷态密度,促进了电荷转移和收集效率,同时对于光伏器件的非辐射能量损耗也有较大的抑制作用,最终使得器件的能量转换效率得到明显提升。该研究结果为提升有机光伏性能提供了有效的研究思路。论文第一作者为中科院化学所博士后毕鹏青,通讯作者为中科院化学所侯剑辉研究员、北京科技大学张少青副教授以及山东大学郝晓涛教授。 

详见: Pengqing Bi, Shaoqing Zhang, Tong Xiao, Minghuan Cui, Zhihao Chen, Junzhen Ren, Chaochao Qin, Guanghao Lu, Xiaotao Hao, Jianhui Hou. Suppressing trap states and energy loss by optimizing vertical phase distribution through ternary strategy in organic solar cells. Sci. China Chem., 2020, DOI: 10.1007/s11426-020-9926-x .


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通讯作者简介

侯剑辉,中科院化学所研究员,中科院百人计划,国家杰出青年基金获得者,入选 "万人计划"青年拔尖人才和科技创新领军人才。长期从事有机光伏材料设计和器件制备研究。近五年内,发展了多种有效调制有机光伏材料特性的方法,提出并深入发展了二维共轭BDT类聚合物光伏材料体系,制备了多种高效聚合物光伏材料;在提升电池稳定性、发展绿色制备技术等方面屡获进展,电池效率始终保持在国际前列。在Nat. Mater.Nat. PhotonicsJ. Am. Chem. Soc.Angew. Chem. Int. Ed.,Adv. Mater.等期刊上发表SCI论文200余篇,论文他引20000余次,H因子76;授权发明专利18项(中国16项,美国2项)。

郝晓涛,理学博士,教授、博士生导师,现任山东大学物理学院副院长。英国物理学会会士,入选首批国家高层次青年人才计划。目前担任国际薄膜学会Thin Films Society区域副主席,墨尔本大学名誉研究员,山东物理学会常务理事,山东省光学工程学会常务理事,澳大利亚皇家化学学会特许化学家会员,Sci. Rep.3D Research等学术期刊编委,《中国化学快报》、《中国化学》等学术期刊青年编委。主要研究方向为低维有机半导体物理、有机太阳能电池、超快光谱学等。在国际学术期刊上发表论文120余篇。获得国际发明专利授权3项,国内发明专利授权2项。
 

张少青,博士,北京科技大学化学与生物工程学院副教授。主要从事有机聚合物光电性能材料的设计与制备,光伏器件性能优化以及高分子光电功能材料中基本物理问题等研究。在国际学术期刊上发表论文100余篇,申请发明专利7项。2015年与2018年采用自主设计制备的光伏材料制备的有机光伏器件取得领域内光伏效率的世界纪录性结果,相关论文入选当年“中国百篇最具影响国际学术论文”。全部论文他引次数超过1万次,H因子60。连续多年入选科睿唯安“高被引科学家”名录。





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