湖南大学唐旺旺课题组《WR》：2D/3D互联结构促进MoSe2/介孔碳空心球的高效电容去离子

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过渡金属二卤化合物由于其独特的二维层状结构，可通过赝电容离子插层用于电容去离子(CDI)。MoSe₂比MoS₂具有更高的导电性和更大的层间距，预计MoSe₂将表现出更好的HCDI脱盐性能。来自湖南大学的唐旺旺教授团队首次探索了MoSe₂在HCDI中的应用，合成了一种新型MoSe₂/MCHS复合材料。获得的MoSe₂/MCHS具有独特的2D/3D互联结构，允许插层赝电容和双电层的协同效应，可实现优异的脱盐性能和循环稳定性。

研究背景

MoS₂由于其独特的夹层结构、较高的理论电容和钼原子的可变氧化还原状态而引起了广泛的关注。然而，纯MoS₂易于团聚和结构坍塌，在电化学相关应用中导电性较低。MoSe₂具有Se-Mo-Se夹层结构，具有比MoS₂更大的层间距和更好的导电性，有利于电荷载流子的快速迁移以及Na⁺的扩散和存储。然而，据我们所知，使用硒化物作为CDI电极背后的机制仍然缺乏，仍然不清楚。同时，MoSe₂在离子包埋过程中的聚集倾向、电导率不理想以及潜在的体积膨胀仍然阻碍了它的广泛应用。因此需要深入研究MoSe₂在CDI中的性能和反应机理。

图文导读

纯MoSe₂呈纳米花状形态，而MCHS呈均匀球形、中空结构和丰富的径向孔道。MCHS的引入可以有效抑制MoSe₂纳米片的团聚。MCHS表面丰富的介孔并没有完全被MoSe₂垂直排列的界面结构所覆盖，这可能促进了溶液的穿透，为离子和电子的传递创造了一个有效的通道，同时负载的MoSe₂可能提供了丰富的伪电容离子插层位点。

图1 MoSe₂/MCHS的SEM

MoSe₂/MCHS保持了中空的内部空间，MoSe₂纳米片仅分散在碳壳壁的内外两侧，使壳层从~50 nm增厚到~60 nm。MoSe₂/MCHS-1的HRTEM显示了更大的层间距晶格条纹。层的膨胀有利于离子的扩散和存储，同时显著降低离子嵌入和脱嵌入过程中的内部应变。

图2 MoSe₂/MCHS的TEM和EDS-mapping

MoSe₂/MCHS复合材料的比表面积相对于纯MoSe₂有较大的提高，原因是MCHS介孔壁提供的高比表面积和分散的少层纳米片结构。制备的MoSe₂/MCHS复合样品具有与MoSe₂相对应的特征衍射峰，且(002)峰略有左移，验证了MoSe₂/MCHS中层状MoSe₂的扩展结构。不同合成比例下MoSe₂/MCHS的XPS光谱验证了钼(Mo)、硒(Se)和碳(C)元素的存在。Mo-C键、C-O-Mo键和Se-C键的存在反映了MoSe₂与MCHS之间形成了强烈的化学相互作用，有利于在充放电循环操作过程中结构的保存。

图3 MoSe₂/MCHS的材料表征

MoSe₂/MCHS电极的CV曲线形状是插层赝电容和双电层协同响应的结果，并且CV曲线的性质不随扫描速率的增加而改变，反映了MoSe₂/MCHS电极良好的电化学可逆性。EIS结果表明MoSe₂/MCHS-1具有相对较小的半圆半径，显示出较小的界面电荷转移电阻。

图4 MoSe₂/MCHS的电化学特性

MoSe₂与MCHS的协同作用可以显著提高MCHS或纯MoSe₂在HCDI中的脱盐性能。MoSe₂/MCHS-1的SAC (45.25 mg g^-1)最大，分别是纯MoSe₂和MCHS的1.81和1.77倍。MoSe₂/MCHS-1出色的SAC和SAR验证了垂直2D/3D结构在HCDI电池海水淡化过程中提供了良好的传质和钠储存位点，得益于插层赝电容和双电层的协同作用。

图5 MoSe₂/MCHS的脱盐性能图

10次循环内MoSe₂/MCHS复合电极的SAC未见下降。与MCHS和纯MoSe₂电极相比，MoSe₂/MCHS复合电极具有更低的能耗和更高的充电效率。特别是，MoSe₂/MCHS-1电极在1.2 V电压下的能量消耗相对较低，为0.39 kWh kg^-1-NaCl，充电效率非常高，达到114%。

图6 MoSe₂/MCHS的循环稳定性和能耗

总结与展望

综上所述，将MoSe₂纳米片与介孔碳空心球组成二维/三维互联结构具有良好的脱盐性能。MoSe₂/MCHS-1表现出最大的比电容和最好的脱盐性能，能达到45.25 mg g^-1的优异脱盐能力和7.75 mg g^-1 min^-1的高脱盐率。此外，MoSe₂/MCHS电极具有出色的循环稳定性以及低能耗和高充电效率。

文献链接：

https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.119831

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