四川大学陈文清教授SPT:锚定在活性炭上的MOFs衍生的Fe,N-co掺杂的多孔碳通过电容去离子法增强磷酸盐的去除率

第一作者：Xiang Song

通讯作者：陈文清 教授

通讯单位：四川大学建筑与环境学院

DOI:10.1016/j.seppur.2022.122694

过量的磷（P）排放会导致水体富营养化和严重的生态系统退化。电容去离子（CDI）由于其环境友好性和快速去除/释放磷酸盐的特点，已经显示出卓越的除磷潜力。在这项研究中，新的金属有机框架（MOFs）衍生的Fe、N-co掺杂的多孔碳锚定在活性炭上（Fe@N/C）被制造出来作为磷酸盐吸收的阳极。活性碳提供了一个导电框架，以加速电子转移并促进磷的吸附。在1.2V电场下，Fe@N/C电极在低浓度（5mg P/L）下表现出对磷的最佳吸附能力，这表明N物种和Fe物种促进了磷酸盐的吸附。研究了初始磷浓度、外加电压、电极材料和初始pH值对Fe@N/C吸收磷的影响。此外，磷的吸附机制被揭示为由配体交换、静电吸引和电场主导。此外，经计算，在1.2V电压下，CDI除磷的能耗和运行成本分别低至5.18KWh/Kg P（0.0223 KWh/m3）和0.00173美元/m3。这项研究为在CDI领域构建MOFs衍生的碳复合电极提供了一种新的方法。

在此，通过ZIF-8在MIL-101(Fe)和热解后的活性炭上的原位生长，合成了一系列Fe, N-co掺杂的多孔碳/活性炭（Fe@N/C）。MIL-101(Fe)具有良好的磷吸附性能，被选为模板和Fe前驱体。沸石咪唑框架（ZIF-8）被用作MIL-101（铁）和活性炭的包覆层，因为它的刚性结构在热解后仍然存在。它还可以提供N以形成金属-N活性点，从而提高导电性并避免金属聚集。AC是一种廉价的碳基质，用作MOFs衍生的碳的支持材料，以防止结构崩溃和金属进一步聚集。由于提供了一个相互连接的导电框架，它还可以促进电子传输。此外，详细讨论了初始磷浓度、外加电压、初始pH值和共存离子等关键因素对除磷的影响。研究了表征结果、吸附动力学和可能的机制，构建了电极材料和除磷之间的相互作用。最后，Fe@N/C被应用于评估从模拟自然水中除磷的可行性。

Fig. 1. (a) Schematic illustration of the preparation procedure of Fe@N/C. SEM image of (b) MIL-101(Fe), (c) N/C, (d) Fe@N/C, and (e-h) element mapping of Fe@N/C.Fig. 2. XRD pattern (a), Nitrogen adsorption/desorption isotherms (b), Pore size distribution (c), FTIR(d) of pristine C, N/C and Fe@N/C; and XPS spectra of Fe@N/C (e) N 1 s, (f) Fe 2p.Fig. 3. CV curves at a scan rate of 10 mV/s (a), and the capacitance as the scan rate ranging from 1 to 100 mV/s (b) of pristine C, N/C, and Fe@N/C; CV curves at various scan rates (c) and GCD (d) for Fe@N/C; The Nyquist plots for pristine C, N/C, and Fe@N/C electrodes (e); CV cycling stability (f) for Fe@N/C in a 1.0 M NaH2PO4 electrolyte.Fig. 4. The adsorption capacity of pristine C, N/C, and Fe@N/C (a); and Fe@N/C with different MIL-101(Fe) dosages (b).Fig. 5. The effect of initial phosphorus concentration on phosphorus removal at 1.2 V (a) and corresponding kinetics (b); the effect of voltage on phosphorus removal at 5 mg P/L (c) and corresponding kinetics (d); the effect of initial pH on phosphorus removal with 5 mg P/L at 1.2 V (e) and corresponding kinetics (f).Fig. 6. (a) Effect of coexistent anions and (b) HA on phosphate electrosorption of Fe@N/C electrode, (c) phosphate adsorption capacity in 5 recycles, and (d) phosphate removal from the simulated natural water.Fig. 7. Energy consumption of CDI at various electrode materials (a) and voltages(b).Fig. 8. The possible mechanisms of phosphate adsorption by Fe@N/C.

在这项研究中，通过两步策略成功地制造了一种新型MOF衍生的Fe@N/C电极。掺杂N和Fe的共存促进了Fe@N/C的电化学性能，加速了电子转移，从而促进了电场对磷的吸附。结果表明，Fe@N/C表现出良好的稳定性，即使在复杂的天然水中和低磷浓度（5mg P/L∼）的宽泛的pH值窗口中，仍然具有良好的活性。简而言之，在CDI过程中，静电吸引、配体交换和电场对除磷做出了贡献。这项研究为高效除磷和MOF衍生的碳复合电极的实际应用提供了一个新的视角。

Xiang Song, Xing Chen, Wenqing Chen, Tianqi Ao, MOFs-derived Fe, N-co doped porous carbon anchored on activated carbon for enhanced phosphate removal by capacitive deionization, Separation and Purification Technology, 2023, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2022.122694

声明：本公众号仅分享前沿学术成果，无商业用途。如涉及侵权，请立刻联系公众号后台或发送邮件，我们将及时修改或删除！

邮箱：hcyouliao@163.com