扬州大学张淮浩组Carbon: 在细菌膜上原位生长微电路以增强电容去离子的离子捕获能力
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第一作者：Lian Yue
通讯作者：张淮浩
通讯单位：扬州大学化学化工学院
论文DOI：10.1016/j.carbon.2022.12.029
研究背景
双层电容是一种高效、低能耗的离子吸附机理，已用于储能和海水淡化，如超级电容器（SC）和电容去离子（CDI）。具体来说，在电场作用下，盐溶液中的正负离子在电极表面形成紧密的电荷层，即双电层，从而达到离子吸附和电能储存的效果。从类似的双电层机理来看，一些材料，如典型的双层碳材料，在上述两个方向上都有很好的应用潜力。离子比表面积、孔径分布和电导率是影响碳材料电容性能的重要因素。因此，低成本原料和绿色制备策略是该领域的研究重点。
生物自组装是低成本构建复杂纳米形态的有效绿色途径。微生物，如粘菌素，是一类有前途的生物自组装材料。粘菌素是腐生接合菌属。通过控制培养基的大小、培养时间等条件，可以获得面积和厚度可控的3D菌丝体膜。虽然微生物衍生的碳材料已经具有很强的优势，但通过与人工纳米技术相结合，其性能将得到进一步提高。到目前为止，许多研究都针对生物质衍生碳的活化和膨胀，但大多数研究导致生物质结构的破坏，从而降低机械强度，并造成严重的污染和危险。因此，在保留菌丝体团簇内在特征的同时，基于其形貌构建复杂的多尺度纳米结构是一个很好的研究方向。详细地说，1）菌丝体作为一种生物体，其表面有许多天然微孔用于物质交换，这些微孔在电容去离子过程中会充当离子传输通道。2）菌丝体呈现明显的天然毛细血管转运结构。通过适当的制备策略，其衍生碳可以保持中空结构，具有毛细管效应。3）交织的菌丝体可以自然地构建适当厚度的功能膜。
本文亮点
通过生物自组装制备了三维菌丝体膜，并通过原位生长在菌丝体碳表面构建了杂原子纳米管结构。最后，将活性官能团接枝在其多级碳表面，以增强材料的亲水性和赝电容（PPD-CNTs@MC）.首先，多级结构表现出显著的双层电容性能;一级结构：中空菌丝体碳构建具有结构韧性的互连三维导电网络，用作自支撑电极。同时，菌丝碳表面富含纳米孔（∼50 nm），增加了有效比表面积，有利于电解质在空心管内的浸润。二级结构：超细空心碳管作为菌丝表面的微电路可以捕获带电颗粒。最后，对苯二胺（PPD）分子通过其氨基端基与碳表面羧基之间的化学酰化反应与碳表面共价结合，从而大大提高了导电碳网络的赝电容和界面性能。作为源自富氮生物大分子前体的碳材料，杂原子缺陷也提高了其导电性和电容性。因此，PPD-CNTs@MC在双层电容应用中具有满足的潜力。
图文导读
图1 PPD- CNTs@MC制备工艺示意图(A);样品的XRD (B)、Raman (C)和FT-IR (D)。
图2 PPD-CNTs@MC的光学照片(A、B);CNTs@MC (C)和PPD-CNTs@MC (D)的接触角测试;CNTs@MC的SEM (E和F)和TEM (G);PPD-CNTs@MC的SEM (H, I,
J)。
图 3.元素组成（A）和CNTs@MC（B，C1s（D），N1s（E）和O1s（F））和PPD-CNTs@MC（C，C1s（G），N1s（H）和O1s（I））的XPS。
图4. CV（A）、GCD（B）和PPD-CNTs@MC、CNTs@MC和MC在不同电流密度下的容量（D）;PPD-CNTs@MC的GCD曲线（C）在0.5-10 A g−1。
图5 (A) N种物种作用示意图;(B)溶液电导率随时间的变化;(C)不同NaCl浓度的SAC;(D) CDI Ragone图，(E) PPD-CNTs@MC在5mM KCl, MgCl2和CaCl2溶液中的SAC;(F) PPD-CNTs@MC的再生性能。
图6柔性超级电容器结构图(A);弯曲试验(B);PPD-CNTs@MC//PPD-CNTs@MC的CV曲线(C)、GCD曲线(D)、电容(E)、Ragone (F)和循环试验(H)。
总结与展望
电容式去离子（CDI）是重金属废水处理的一种很有前途的方法，电极材料是一个关键因素。尽管在CDI工艺中已应用了许多层状双氢氧化物（LDHs）和LDH基复合材料来净化各种污染物，但关于去除六价铬水溶液（Cr（VI））的研究很少。为了改善电化学性能和去离子性能，镍-铁-LDH/二硫化钼杂化物（表示为NiFe/MoS2））在研究中合成。MoS2的加入提高了NiFe/MoS2电极的电导率、电容可逆性、充电效率、库仑效率和稳定性，提高了NiFe- LDH对Cr(VI)的去电离效率。在初始溶液pH为Cr(VI)、工作电压为1.2 V、流速为20 mL/min、去离子时间为240 min的条件下，NiFe/MoS2电极对Cr(VI)的最大去除率为106 mg/g。对100 mg/L Cr(VI)， NiFe/MoS2电极的去除率超过99%，优于其他大多数材料的去除率。在高浓度的Cl−和SO42−下，NiFe/MoS2对Cr(VI)的离子选择性也有所增加。Cr(VI)的去电离包括静电吸引、还原为低毒Cr(III)和表面络合。因此，NiFe/MoS2在实际废水处理中是一种很有前途的Cr(VI)去除剂。然而，LDH基电极在CDI系统中去除水相Cr(VI)的能力和可重用性仍需进一步研究和提高。
文献链接：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.12.029
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